Теория твердого тела - Давыдов А.С.
Скачать (прямая ссылка):
аннигиляции (Bnj, Bnf) дипольно разрешенных электронных возбуждений
частоты со, на молекуле п можно записать в виде
Рп = ~~ tofdf (Bit - Bnf), (48.24)
где dj - дипольный момент квантового перехода в /-е возбужденное
состояние молекулы.
§ 48] ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА СИСТЕМЫ ЭКСИТОНОВ И ФОНОНОВ 379
В изотропных кристаллах второе слагаемое в (48.25) ответственно за
непрямые переходы. В приближении эффективной массы экситонов они впервые
рассматривались в работе Демиденко [319]. Их роль по сравнению с дипольно
разрешенными прямыми переходами, обусловленными первым слагаемым в
(48.25), исключительно мала, так как Qi?"-<10~3.
В молекулярных кристаллах с анизотропными молекулами кроме трансляционных
смещений (акустические колебания) молекулы могут совершать вращательные
качания - либрации (оптические колебания). Поскольку дипольный момент
анизотропной молекулы жестко с ней связан, то, учитывая в (48.25) только
первое слагаемое и используя (48.22), можно написать скалярное
произведение (dfA(n)) в виде (см. [320])
где ф^а - равновесные значения углов между дипольным моментом dj молекулы
п и вектором поляризации е^а фотона;
- оператор угловых смещений молекулы п из равновесного положения; bqs
и bqS - операторы уничтожения и рождения оптических фононов ветви s;
(?|s - среднее значение квадрата амплитуды нулевых вращательных качаний
молекулы с моментом инерции Is и частотой Qs(q)).
Подставив (48.24), (48.26) и (48.27) в (48.21) и ограничившись линейными
членами по операторам фотонов и фононов, имеем (см. [320]) после
проведения канонического преобразования
Если а - постоянная решетки, то при условии aQ<J 1 можно написать
A(rn) = A(rt) + i(QRn)A(n)+... (48.25)
(dfA (л)) =
(48.26)
Xns - ^ (bqs + Ь-qt s) eiqn
(48.27)
Я
(48.27a)
Bnf^-^-^Bf(k)exp(ikn)
k
H\nt-н jnt "Ь н jnt"
(48.28)
380
ЭКСИТОН-ФОНОННОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ
[ГЛ. X
где
Н'& = 2 A(Q, ", f)y<}a [Bf (Q) - Bf (- Q)] (48.29)
<?, a,f
- оператор взаимодействия фотонов с экситонами, описывающий прямые
переходы;
1 Г 2nd?
D(Q, a, f)=-ioif у -^y^coscfna, a=V/N, (48.30)
^'int ~ "fj a> ^
Q, a, /" s, у
x[Sf+(Q-<7)-fi,(?-Q)](&-*,s + &U (48.31)
- оператор, описывающий непрямые однофононные процессы;
/2nd1 IЗа/ ^
vc j q j )o S?s sin фпа" (48.32)
В квазиклассическом приближении для одномерных кристаллов оператор типа
(48.31) рассматривался ранее автором [321].
Из выражений (48.31) и (48.32) следует, что вероятность прямых переходов
максимальна, когда вектор поляризации фотона eqa параллелен дипольному
моменту квантового перехода в молекуле (ф"а -0). Наоборот, непрямые
переходы имеют максимальное значение, когда вектор поляризации фотона
перпендикулярен dj. Отношение полной вероятности непрямых переходов к
прямым переходам при низких температурах пропорционально l\s, т. е.
квадрату амплитуды нулевых врашательных качаний анизотропных молекул в
кристаллах. Это отношение растет с температурой примерно так же, как
квадрат амплитуды вращательных качаний.
При непрямых переходах фотон одновременно превращается в пару частиц -
экситон и фонон. Переход происходит при выполнении закона сохранения
момента и энергии:
Q = k±g, (j}Q = ti)(k)±Q,s(q), a)q = cQ.
В непрямых переходах все подуровни экситонной зоны играют активную роль
при поглощении света. Поэтому даже при очень низкой температуре ширина
полосы поглощения сравнивается с шириной экситонной зоны.
При прямых переходах взаимодействие экситонов с фононами не меняет
поляризационных свойств поглощения. Это взаимодействие проявляется через
неупругое рассеяние экситонов на фо-нонах. Оно приводит к смещению
экситонных подуровней и к конечному времени жизни экситонных состояний с
определенным значением волнового вектора k. Процессы неупругого рассеяния
§ 48] ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА СИСТЕМЫ ЭКСИТОНОВ И ФОНОНОВ
381
экситонов на фононах проявляются и при непрямых переходах. Однако ширина
полосы поглощения в основном определяется "раскрытием" экситонной зоны, а
не временем жизни экситонов.
Вычисление диэлектрической проницаемости проведем на модели кристалла с
одной молекулой в элементарной ячейке, имеющей форму параллелепипеда с
базисными векторами а, Ь, с. Будем принимать во внимание только одно
возбужденное состояние молекулы, поэтому индекс / далее будет опускаться.
Предположим, что электрический дипольный момент перехода d направлен
вдоль вектора Ь в равновесном положении. Если вектор Q направлен вдоль
оси с, то компоненты тензора поперечной диэлектрической проницаемости при
нулевой температуре определяются согласно (46.49) соотношением
<=,(">¦ 0> = ^ + ..<?!(gV <48.33)
где Gaa(Q, ш) - фурье-образ (46.46) функции Грина поперечных фотонов,
которая определяется выражением
Gaa (Q, t) = - 10 (0 <0 | [Yea (0- YOa (0)] | 0), (48.34)
0 (/) -ступенчатая функция, равная нулю при /<0 и единице при t'^ 0,
V Q<x(t) = eiHtyQae-iHt
-гайзенберговское представление оператора (48.23)*),
Н = ^ща%ааЯа + 2 &sqb%bsq + ? ? (ft) Б+ (*) В (k) + HmU (48.35)
