Теория твердого тела - Давыдов А.С.
Скачать (прямая ссылка):
дипольным электрическим моментом электронного возбуждения d10 и значением
параметров ^ и р (см. (50.11а)), определяющих связь электронного и
внутримолекулярного колебательного возбуждений. Рассмотрим два предельных
случая.
Случай А. Смещения равновесных положений ядер при возбуждении молекул
малы |2<^1, частота внутримолекулярных колебаний не меняется (5 = 0.
При ?2 <; 1 в вибронных операторах (50.16) можно сохранить только
линейные по g члены, т. е. положим
Vn=B"[i+i№-ba)].
(50.24)
§ 50] ДИЭЛЕКТРИЧЕСКАЯ ПРОНИЦАЕМОСТЬ ПРИ ВОЗБУЖДЕНИИ 397
В этом случае запаздывающая функция Грина (50.23) изображается в виде
суммы двух слагаемых
"V"; Vo))t-((Bn\ Во", + Е2"В"&"; (50.25)
Согласно (50.19) для определения диэлектрической проницаемости надо знать
фурье-образ гриновской функции по пространственной п и временной t
переменным
G (Q, (о) = 2 ^ ехр {- i [Q/г - со/] - т)/} "У"; П", dt. (50.26)
П
Для вычисления интегралов, входящих в (50.26), надо знать явную
зависимость операторов Ь" и В" от времени в представлении взаимодействия.
При определении этой зависимости вместо гамильтониана (50.15) можно
использовать гамильтониан
Я0 = й2(ЙоМл + союВ"Вл)+ ^ MnmBhBm, (50.27)
п п, т
Замена оператора (50.15) оператором' (50.27) соответствует предположению,
что в кристалле резонансное взаимодействие между молекулами с участием
чисто электронных возбуждений значительно больше резонансных
взаимодействий с участием виброн-ных возбуждений. Отношение вторых к
первым равно |2.
С помощью канонического преобразования
?"=-[В*, В*,] = б*.*, (50.28)
У N и к
оператор (50.27) преобразуется к диагональному виду
H0'=fiQ0'^]bnbnJt-fi'^jUkBiBil, (50.29)
п к
где
со* = 0*0 Мп1)е'>\ ¦ , (50.30)
П
Из (50.29) следует временная зависимость
Ьп (0 = bn ехр (- ii\t), В" (0 = Вь ехр (- iwkt).
Поэтому в соответствии с (50.28) имеем
398 ЭКСИТОН-ФОНОННОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ [ГЛ. X
Следовательно, временные гриновские функции, входящие в (50.25), имеют
вид
<¦<В"; Во"/ = - ^ ехР {* \kn ~ "Л.
к
(50.31)
"ВЯ6Я; ВШ"/ = --^6я02ехРН(r)* + ЗД-
и
Подставив значения (50.31) в (50.25) и (50.26), получаем
°(<г-м)="[.-й.+,-л]+^<")- <5032>
где
= W~~m*~ fi° + I'Tl]_1- (50.33)
и
Выделив в диэлектрической проницаемости (50.19) после подстановки (50.32)
вещественную е' и мнимую е" части, находим
And* d*v Г (о - (ол ,~Л
е;" = е;"-----(50.34)
4ndx d*y Г n
[("-""). +"¦ (50.35,
Й Ref (co) = -rT- / -----* (50.36)
w A' ^ (?0 - coA - Q0)3 + T]2 * v '
где
- hlmF(ш) = 4-У-7------------Лп 4.v . . (50.37)
A' (?0 - (Ok - Q0)2 + T]2 4 '
h
Мнимая часть диэлектрической проницаемости (50.35) характеризует
частотную зависимость истинного поглощения света кристаллом *). Первое
слагаемое в (50.35) соответствует узкополосному резонансному поглощению
фотонов с частотой соq и волновым вектором Q в результате образования в
кристалле экситонов с частотой соq и квазиимпульсом hQ. Второе слагаемое
в (50.35) характеризует широкополосное поглощение в области частот
^0 +min 03*^0)==: Q0 + niax<o*. (50.38)
Оно обусловлено одновременным рождением в кристалле двух частиц: экситона
и фонона внутримолекулярных колебаний. Такое
*) При прохождении электромагнитной волны частоты со (с плотностью
энергии /o(w)) в кристалле в единице объема в единицу времени поглощается
энергия е"со J0 (со).
§ 50] ДИЭЛЕКТРИЧЕСКАЯ ПРОНИЦАЕМОСТЬ ПРИ ВОЗБУЖДЕНИИ 399
поглощение называют двухчастичным. Так как внутримолекулярное колебание
локально, то при поглощении фотона закон сохранения импульса не
выполняется. Экситон рождается с произвольным квазиимпульсом hfc и
частотой со = со* + ^о> определяемой законом сохранения энергии.
Распределение интенсивности поглощения в широкой полосе характеризуется
функцией (50.37). Легко найти явный вид распределения интенсивности
поглощения в вибронной полосе одномерного кристалла. Положим
п = ап, п - 0, ± I, ±2, N/2 при W > I.
В одномерном кристалле при вычислении энергии экситонов можно
пользоваться приближением ближайших соседей. Тогда энергия экситонов
йсо* = Н(?>10 - L cos ка, к\а.
Ширина экситонной зоны равна 2L. При L>0 экситоны имеют положительную
эффективную массу. Резонансная частота в области малых значений волновых
векторов (Qa<^l) определяется равенством
ha>Q - На>ю - L.
Полагая ка = х и переходя в (50.33) от суммы к интегралу, получаем
2ЛТП I ITSTT- <50'39>
- Л
ГДР
| Z/ [ Л - % (со - (0ю - Qo "I- tt]).
При достаточно малом значении т] интеграл (50.39) имеет
значения
У<~ 1"
г У"- 1
\L\F{a) = { - , ¦ ' при -(50.40)
У> 1,
Q0). (50.40а)
Отношение интегрального широкополосного (двухчастичного) поглощения к
резонансному (одночастичному) чисто экситонному равно ?2. Широкополосное
поглощение не зависит от знака эффективной массы экситона. Согласно
(50.40) на краях широкополосного
при этом
У у2-1 при
1 при
VI-у2
1 при
Гу2-1
y\L\ - /г (со - tt*io
400 ЭК.СИТОН-ФОНОННОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ [ГЛ. X
поглощения коэффициент поглощения достигает очень больших значений. Это
