Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
Будем рассматривать члены высшего порядка по полю в качестве поправок к (4.87). Из точной формулы (4.86) видно, что эти поправки могут возникнуть за счет двух эффектов. Во-первых, это изменение разности заселенностей (P00 — рп), а во-вторых, — индуцированная полем когерентность р12 между верхними состояниями.
Из рис. 4.11 видно, что в вероятность перехода из основного состояния в рп по крайней мере дважды входит константа взаимодействия V1, а значит, коэффициент поглощения в первом после (4.87) приближении пропорционален V4. Тот же порядок величины имеет изменение p00, для вычисления которого нужно учитывать переходы на уровни 1 и 2, что дает в (рш — рп) из (4.86) члены, пропорциональные V2i и У\. Таким образом, изменение коэффициента поглощения за счет индуцированной разности заселенностей (первый член в (4.86)) определяется как непосредственным поглощением в состояние I 1) (V41 в первом порядке), так и перекрестными членами (VjVj)iK Однако все знаменатели, возникающие в выражении для (P00 — р,,), имеют вид [Aui-0 — '7;0Г', то есть не содержат со,2.
Рассмотрим теперь «когерентный» член V2p12 в (4.86). Он может быть получен из P00 (рис. 4.11) двумя способами. Любой из них определяет порядок величины V1V2, и в результате IVocV21V2. (Напомним, что мы рассматриваем первый неисчеза-ющий порядок теории возмущений по V1, V2.) При этом в знаменатель войдет разность частот со12, но как будет видно ниже, резонанс в поглощении наблюдается не всегда (со12 появляется в
" Всюду при подсчете порядка величины нужно учитывать: сомножитель V1 в (4.85), сомножитель V1 перед (рт — р,,) или V2 перед рп в (4.86), а также все К на рис. 4.11 для каждого из рассматриваемых переходов P00 — plt, Pt2• — Прим.перев.
(4.87) 208
ГЛАВА 1.
числителе выражения для дипольного момента; см. следующий раздел).
Ширины, являющиеся параметрами задачи, определяют как скорость распада уровней, так и затухание когерентности. Выполняются условия
У/о — Ky, + То) (г = 1,2), (4.88)
Yi2 ^ К Yi + Y2)- (4.89)
Времена жизни недиагональных элементов Pij (у~') определяют эффективность сбоя фаз за счет каких-либо физических процессов, приводящих к потере фазовой корреляции между уровнями. Если у j- — оо, то это означает, что можно пренебречь создаваемой внешним полем когерентностью pij.
Рассмотрим случай, когда основной вклад в правые части (4.86) и (4.826, в) дают члены, пропорциональные заселенности основного состояния рда. При этом можно расцепить систему уравнений (4.82), и из (4.82г — е) определить матричные элементы рп, р22, р12. При необходимости можно найти поправочные члены, определяющие вклад Pij (/, j - 1, 2) в наблюдаемое поглощение (4.86).
Перейдем теперь к конкретным вычислениям, качественный смысл которых МЫ только что изложили.
4,4в. ТЕОРИЯ ВОЗМУЩЕНИЙ ДЛЯ РЕШЕНИЯ УРАВНЕНИЙ (4.82) Представим матрицу плотности в виде разложения
ОС
P=L Р(п\ (4.90)
п = О
где слагаемое р("> пропорционально суммарной «-степени констант взаимодействия Vr Решение при V1 = 0 имеет вид
Рш = (4.91)
Yo
отсюда получаем члены первого порядка
^1=ZTjV І7І' (4'92)
/7,о - АшЛ) I Y0 I HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
209
приводящие к линейному поглощению (4.87). Bo втором порядке, используя (4.92), имеем
„(2) _ / ^yI2"]__YlO _ / ^
J 2) = Р22
IV22 Y2 IA
Y20 (А
20
+ Y22O ' То
(4.94)
р8 =
V1V2
и12
і Yi2
1
Д W2O + '>20 д «ю - 'Yio
- . (4.95)
Yo/
Результат для P1, и р22 свидетельствует о простом некогерентном поглощении, в то время как (4.95) имеет более сложный вид. Решение (4.93) показывает, что в случае медленного распада уровня 1 на некоторый сторонний уровень 3 интенсивность флуоресценции, как функция Aw10, будет иметь тот же вид, что и форма линии линейного поглощения (4.87). Однако для распада на уровень 0 это не так из-за наличия недиагонального члена (4.95). Аналогично (4.93) — (4.95) для величины опустошения основного состояния имеем
О») = _ Q Poo 2
Yo
YiO
A W2O + YiO
+ к/
Y2Q
д «20 + Y2O
(4.96)
что в точности согласовано со значением заселенностей на уровнях 1 и 2 (4.93), (4.94).
И наконец, рычислим искомую величину
PlO =
1
Д «10 - 'YiO
[MP®-PfiO-M22']. (4-9?)
содержащую в качестве слагаемых члены с разностью заселенностей и с индуцированной когерентностью P^22'. Сравнивая выражения (4.93) и (4.96), получаем
-Pfi1= -2Н,2
Yio
Д «10 + Yi2O
1 1
— + —
Yo Yi
IV1
Yo Д W20 + Y2O \ уо ,
Y20
(4.98)
14—504 210
ГЛАВА 1.
Подставив (4.98) и (4.95) в (4.97), находим окончательное выражение для нелинейной части коэффициента поглощения
W = K1Im(P10) = [S1 + S2+ S3 + S4](^) • (4.99)
Здесь символ < ... > означает усреднение по частотам внешнего возбуждающего поля, и слагаемые Si определяются как
S1
2 K14
T12O
y1 WAco20 + y20)2
(4.100а)
S3 =
Y12O
Wf_
70 Цго + Y12O WWII Yio
Y0 \ + Y12O) /КМо +Ylo)//'
Y20
(4.1006)
(4.100b)
S4 = K12K22Im
