Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
Это выражение уже просто интерпретировать. Единственный резонансный знаменатель определяет и положение максимума, и его ширину Y31- Заметим, что переход 1 — 3 запрещен в диполь-ном приближении, поэтому сбой фазы (например, за счет столкновений) часто оказывается неэффективным, и резонанс может быть весьма узким.
Строго резонансными (в нулевом приближении) оказываются частицы со скоростями
A1 + A2
" = ITTv ^54) HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 193
При возбуждении среды во встречных лазерных лучах (например, при отражении одного из лучей навстречу самому себе) кх = — kr В этом случае р 32 в (4.53) не зависит от скорости. Поэтому условие резонанса выполняется одновременно для всех атомов. Весь неоднородный ансамбль одинаково возбуждается, и контур линии полностью свободен от доплеровского уширения. Условие точного резонанса
A1 + Д2 = w31 - 2? = 0 (4.55)
наглядно показывает, что причиной перехода 1 — 3 является именно двухквантовое поглощение. Более точный анализ решения (4.50) подтверждает наличие узкого пика в двухфотонном поглощении на фоне доплеровски уширенного пьедестала.
В знаменателе выражения (4.53) есть и член ск^/Д2, который определяет сдвиг резонанса. Полевое уширение перехода можно найти, лишь удерживая следующие члены в разложении по а/А (порядка CK21CK2/!ДI2).
Двухфотонная спектроскопия стала действенным методом достижения высокого разрешения, не ограниченного доплеровским уширением. Причем в эксперименте желательно использовать как можно меньшие интенсивности лазерного излучения для того, чтобы избежать искажения спектра за счет полевого уширения резонанса. При этом за счет больших отстроек (в (4.53) член Д,Д2 = Д^ в знаменателе) сигнал мал, и для его увеличения можно настраивать частоту поля в резонанс с промежуточным уровнем. Тогда для однофотонного резонанса вновь становится существенным доплеровский сдвиг (неоднородность). Скорости частиц определяются из условий
A1 - Ar1U = 0
Д2 - k2v = 0. (4.56)
Если отстройки удовлетворяют условию
то поля эффективно возбуждают переходы 1 — 2 и 2 — 3 для одних и тех же атомов. При Ar1 = —Ar2 (4.57) совпадает с условием
13—504
\ 194
ГЛАВА 1.
двухфотонного резонанса (4.55). При этом в выражение типа (4.53) вместо A1A2 входит произведение ширин у. Однако в таком случае нельзя исключить и двухступенчатое некогерентное поглощение.
4.3г. ДВУХФОТОННЫЕ ПЕРЕХОДЫ
С ПРОМЕЖУТОЧНЫМ РЕЗОНАНСОМ
Вновь используем результаты теории возмущений и переписываем (4.50) в виде
O12O2ArY21 I _2_
p32 = -
У2 I [(A1-M)2 +Yn](A2-M-'Y32)
__. ( Y2/ Y2I) .___Д
[(A1 - M--Iy21] [(A2 - M-'Y32][Ai + A2 -(Ar1 + k2)v - iy31] /'
(4.58)
В случае точного резонанса (Д, = kyv, Д2 = Аг2и) поглощаемая мощность определяется как
Iata2N I у2 \
Второй член в скобках определяется двухквантовым когерентным
переходом. Даже в случае точного резонанса его относительный
вклад оценивается отношением
Y- время жизни когерент ности P31
—— = -—.. (4.60)
Y31 время жизни заселенности р22
Используя графическое представление решения, в предыдущем разделе мы показали, что переход рп — р33 для когерентного процесса идет через р13, а для некогерентного — через P22- Какой из путей более эффективен, определяется просто-напросто сравнением времен жизни этих матричных элементов. Такое качественное рассмотрение справедливо и в общем случае (без предположения о малости а, Ha2).
Аналогичные рассуждения остаются в силе и для трехуровневых систем V- или Л-типа (рис. 4.5). Для конфигурации уровней, HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
195
изображенной на рис. 4.5, а, где уровни 1 и 3 связаны с самым низ-колежащим уровнем 2, чаще всего имеет место соотношение ширин y31 > (1/2)(y3 + Y1) > Y2• При этом главную роль играет некогерентный двухступенчатый переход 1 — 2 — 3. В другой системе (рис. 4.5, б) уровень 2 может спонтанно распадаться на уровни 1 и 3, и тогда естественно предположить, что Y2 > 7л • Здесь доминирует когерентный процесс, а двухступенчатыми переходами можно пренебречь. Эти выводы согласуются с точным численным расчетом возбуждения многоуровневых систем.
Нахождение решений для V- и Л-систем нельзя свести к переобозначениям в полученных формулах. Однако легко провести те же выкладки, учитывая, в частности, изменение условий накачки (если она осуществляется именно на нижние уоовни).
Всякий процесс, сбивающий фазу в квантовой системе, в первую очередь увеличивает ширину y3!, а не у2, и подавляет когерентные переходы. К этому могут привести и столкновения (разд. 1.6), и флуктуации лазерного излучения (разд. 5.2). Однако усиление фазовой релаксации не означает оптимизации возбуждения уровня 3. Как видно из уравнения (4.59), полная скорость возбуждения верхнего состояния пропорциональна (Yi2Y23)1' а значит, разрушение когерентности уменьшает вероятность переходов. Это легко понять: даже для двухступенчатого перехода промежуточными элементами для процесса ри — ръъ являются P її и P23 (рис. 4.6, а). Поэтому для возбуждения системы на самый верхний уровень нужно выбирать соотношение параметров так, чтобы использовать и когерентные, и ступенчатые переходы.
