Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
1
1
wi2 - 'Y12 \Дс010 - 'Yio
1
1
Aw2O+iJ2Q Дсою-'Yio.
(4.100г)
Здесь мы вынесли сомножитель (со12 — 'Yi2)-1 за знак усреднения (ниже мы обсудим применимость этого предположения).
Различные слагаемые S1 — S4 можно легко интерпретировать с точки зрения графического представления связей между ру (рис. 4.11). Стартовав из P00, мы должны по какому-либо пути за три шага дойти до р10. Из рис. 4.12 видно, как естественным образом возникают четыре слагаемых в (4.99). Очевидно, что рис. 4.12 исчерпывает все возможности для нахождения р10 в данном приближении (см. рис. 4.11).
Видно, что появление недиагонального элемента р10 связано с заселением уровня 1 (5,), опустошением уровня 0 (S2 и S3) и, наконец, с индуцированной когерентностью P12(S4).
Членам S1 и S2 можно придать очевидный физический смысл. Суммируя их с S0 из (4.87), получаем
W = S0 + S1 + S2
^i2
Yi0
IAw10 + Y20
1 - 21 J- + -L
Yi Y0
^i2Y10
Д^о + Yi20
(4.101)HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
210
РИС. 4.12. Диаграммы теории возмущений для нахождения р1д. Для получения Si необходимо учесть дополнительный сомножитель Vv
Очевидно, что поправка здесь возникает из-за разложения в ряд выражения
Yio
Aco20 + у2, + 2[(1/У1) +(1/Yo)] Vfy10
Yio
+ Yio
і + 21- + -IK12-
Yio
Yi Yo/ 1Ac^0 + Yio
(4.102)
т. е. связана с полевым уширением. При этом безразмерный параметр насыщения равен
д . + У») y2t
(4.103)
Yi YoYio
что уже знакомо нам по рассмотренным ранее задачам. Таким образом, S1 и S2 после усреднения дадут лишь тривиальную до-212
ГЛАВА 1.
бавку в коэффициент поглощения, а все динамически интересные эффекты связаны с S3 и S4. В следующем разделе мы рассмотрим различные физически реализуемые соотношения между параметрами и покажем, как в каждом из этих случаев выглядит наблюдаемый сигнал.
4.4г. ЧАСТНЫЕ СЛУЧАИ
Здесь мы рассмотрим несколько предельных случаев, в которых по-разному проявляется пересечение уровней. Хотя и не все возможности будут разобраны, однако главные эффекты, встречающиеся в различных приложениях, мы проиллюстрируем.
I. Монохроматическое излучение, нет когерентности между верхними уровнями (рп = 0)
В этом случае возбуждение осуществляется на одной фиксированной частоте ?, а когерентность рп разрушается так быстро, что фактически всегда равна нулю. Причиной этого может быть некоторый эффективно сбивающий относительную фазу уровней 1 и 3 процесс. Формальное определение этого предельного случая заключается в неравенстве
Уп » Ую- Y20; (4.104)
тогда из (4.100г) получаем, что величиной S4 можно пренебречь. Поэтому, кроме линейного поглощения, модифицированного за счет полевого уширения (4.102), в коэффициент поглощения дает вклад член S3 (4.100в). Так как П = const, наблюдаемый сигнал есть произведение двух лоренцианов с максимумами при Дш10 = 0 и Aco20 = 0. Если даже Дш10 = ДсO20, то в поглощении наблюдается один максимум, но никакой специфики пересечения уровней нет.
II. Нерезонансная накачка, когерентность между верхними уровнями
Предположим, что выполняется одно из двух условий, а именно или
Aw10, Aw20 » Yi2,
(4.105)HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
213
или
Yio. Y20 » Yn- (4.106)
В обоих случаях S4 проявляет резонансную особенность при W12 = 0. Например, при нерезонансной накачке (4.105) S4 за счет когерентности между верхними состояниями определяет влияние пересечения уровней в спектре комбинационного рассеяния.
Рассмотрим случай, когда отстройки Awio гораздо больше всех ширин. Тогда из (4.100г) имеем
(4-107)
10 2о + Yf2
Таким образом, функциональная зависимость сигнала от ш12 имеет резонансную форму, но в знаменатель (4.107) входят большие отстройки. Поэтому поглощение крайне мало, и в эксперименте нужно использовать очень сильное поле.
Другой случай (у(0 > уп) возможен, например, при столкновениях с выполнением дипольных правил отбора. При этом когерентности р10 и р20 разрушаются гораздо быстрее, чем квадру-польная когерентность р12. Тогда выполняется условие (4.106). Рассматривая этот предельный случай, предположим, что, монохроматическое поле близко к резонансу с верхними уровнями. При этом S3 примерно постоянно, а для S4 из (4.100г) имеем
54 = -lP^ -T2T-T+ У2оУ (4Л08)
YioY21) \ шї2 + YГ: /
K12K22 2
ToY2o
Как видим, пересечение уровней при таком соотношении параметров приводит к лоренцевской зависимости коэффициента поглощения с шириной 7|2.
В обоих случаях (4.105), (4.106) фазы дипольных моментов р10 и р2() быстро изменяются, поэтому вероятности переходов на уровни И> и 12) невелики. Из-за этого верхние уровни фактически не заселяются, но являются виртуальными промежуточными состояниями для переходов в рассматриваемой квантовой системе. В случае (4.105) это связано с быстрой осцилляцией р/0 за счет больших отстроек, а при выполнении условия (4.106) быстрое затухание недиагональных элементов обусловлено внешним источником сбоя фазы. Отметим, что для немонохроматическо-го излучения усреднение (4.107), (4.108) по неоднородному рас-214