Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
185
6
РИС. 4.5. Различные конфигурации трехуровневых систем: а — V-система; б — Л-система.
и дипольного момента /х23. Предполагается, что уровни 3 и 1 не связаны (/х13 = 0) и что каждая из волн инициирует лишь один из переходов. Последнее условие может быть выполнено при подходящем выборе поляризации или за счет достаточно большой разности частот Iw2i — w321.
Экспериментальное исследование трехуровневых систем — самостоятельная область спектроскопии. Такая схема уровней часто используется для моделирования различных реальных систем. Наиболее замечательно здесь селективное по частоте возбуждение и ионизация атомов и молекул — уже привычный современный метод детектирования или разделения близких по свойствам частиц (например, изотопов или редкоземельных атомов). Для описания этих процессов рассматривают последовательные переходы, удовлетворяющие условию резонанса для одной из возбуждающих лазерных частот (многофотонные лестничные переходы).
Один из традиционных методов спектроскопии, свободной от доплеровского уширения, основывается на изучении двухфотон-ных переходов. Естественно, что квантовая система должна содержать для этого три уровня. Этот случай рассмотрен в разд. 4.3в.
На рис. 4.4 изображены уровни для каскадных переходов. Совсем небольшие изменения исходных уравнений позволяют нам обобщить результаты на случай V- или Л-конфигурации (рис. 4.5). Мы вернемся к обсуждению этого вопроса.
J ] 86 - ГЛАВА 4
4.36. ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ Введем определения
a, = ^ (1- = 1.2), (4.32)
где /х, — соответствующие матричные элементы дипольного момента. Тогда получаем уравнения для матрицы плотности
P33 = -Y3P33 + 2/a2cos(?2/ + k2z)(pJ2 - р23) Pn = -УіРп - 2/a2cos(?2f + k2z){pn - p23)
+ /ClZjiP 21 - Pu) Pn = ^i - YiPii - 2/a1cos(?1; + At1 г)(p21 - P12) (4.33)
и
PiI = — (У32 + «Ы32)Р32 + 2/a2cos(?2f + A:2z)(P33 - р22) + 2/0^08( ?j? + Atjz)p31
Рзі = — (Узі + '«зі)Рзі + 2/a1cos(?1; + А:і2)р32
-2/a2cos(?2J + k2z)p2X Pn = ~ (Y2I + 'w21)p21 + 2/a1cos(?1r + kxz)ip12 - pu)
-2/a2cos(?2r + k2z)pn. (4.34)
Здесь предполагалось, что накачка осуществляется только на самый нижний уровень, т.е.
X1
JV=--. (4.35)
Yi
Как обычно, пользуемся приближением вращающейся волны:
P2i=C-HklH-OlD^at {4щ
Ри = е-.(М+02')д32> (4.37)
P31 = ехр{-[/(*, + k2)z + (Q1 + а2)/]}р3]. (4.38) НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
187
Полученные уравнения можно решать с использованием теории возмущений. Для этого полржим сначала а2 = 0. Решения р ^, и для этого случая уже найдены в разд. 2.4. Будем использовать индекс (1) для тех величин, которые получены в присутствии одного лишь поля E1. Выпишем выражения для элементов матрицы плотности в этом приближении
Pii = - ^a1N ~ 7---Ц-T > (4.39)
У2 [(A1 - V)2 + Г2]
P^1 = ^+ Ia21N -Ц--г, (4.40)
Vi Vi [(A1 - IclU)2 + Г2]
5(1) = ^(A1 - k,v + iy12) > {441) (A1-IclV)2 + Г2 где отстройка Д, и ширина Г, определены как
Д, = со21 - O1, (4.42)
T2 = у2г + Ia2^LLlA _ (4.43)
1 12 YiYz
Теперь подставим эти выражения в уравнения для р33, р32 и р31 и сохраним лишь члены наименьшего порядка по E2. В этом приближении для двух элементов (p32 и p31) получаем уравнения
(Д2 - k2v - /у32)р$ - (X1Pft = ~а2р$, (4.44а)
[A1 + A2 -(Ar1 +k2)v- iYjl]pg> - a.pg = -а2Й\), (4.446) где отстройка Д2 есть
A2 = w32-O2. (4.45)
Неоднородные члены в системе линейных уравнений (4.44) пропорциональны изменению заселенностей и индуцированному дипольному моменту р^, вычисленным в нулевом приближении.
Из (4.44) можно найти недиагональный элемент мнимая часть которого определяет сечение поглощения на переходе 188
ГЛАВА 1.
2^3. Именно эта величина является наблюдаемой, если в эксперименте второе поле E2 слабое, зондирующее. Одновременно поглощение второго поля определяет и заселенность уровня 3. Из (4.44) и (4.45) находим
- = _ .[A1 + A2 - (Ar1 + k2)v - iy31] р?> + агр(2у
Рп 02 (A2 — k2v — i'y32)[Aj + A2 — (Ar1 + *2)«-iy31] " «Г
(4.46)
Как и следовало ожидать (см. уравнение 4.44), р Q определяется двумя слагаемыми, имеющими разный физический смысл. Первый член в (4.46) пропорционален изменению равновесной заселенности уровня 2 под действием поля Ei, а второй — индуцированному в нижней двухуровневой системе дипольному моменту (? ^11')- Чтобы наглядно проявилось различие между этими двумя слагаемыми, рассмотрим предел малых аг Тогда членом а] в знаменателе (4.46) можно пренебречь, и T1 = Yi2 (см. (4.43.)).Назовем первое слагаемое в (4.46) некогерентным (смысл этого определения будет ясен ниже). Тогда
/ (2)ч ( «2 \ ZYi2Ar __
^еко7 U2 - M - <YJ Y2 [(A1 -V)2 + Yi22]' (4-47)
Поглощение в системе уровней 2 — 3 определяется скоростью
W=Ca2(Impg)y (4.48а)
где константа С зависит от конкретного прибора. Используя (4.47), получаем
Скобки означают усреднение по скоростям. Результат (4.486) легко интерпретировать, так как W представлена в виде произведения двух скоростей. Это и позволяет назвать рассмотренный член в (4.46) пропорциональный р^ некогерентной составляющей скорости поглощения. Используется также термин «двухступенчатый процесс», так как возбуждение уровня 3 в этом случае эффективно лишь при условии, что заселяется уровень 2. Если какой-либо
