Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
221
Особый интерес к воздействию когерентного лазерного излучения на молекулы связан с важными применениями многофотонного возбуждения для лазерного разделения изотопов и лазерной химии. Возникающие здесь задачи очень сложны, и мы обсудим лишь самую простую модель. Однако даже при этом нам удастся обсудить на конкретном примере физические эффекты, представляющие более общий интерес.
Рассмотрим многоуровневую систему, состоящую из N + 1 почти эквидистантных уровней (рис. 4.15). Самое нижнее состоя-
- N
- N-I
- N-2
- 2
- 1
лп
-0
РИС. 4.15. Многоуровневая система, в которой N фотонов частоты її резонансны переходу 10) — 1,\'>, а все промежуточные уровни сильно отстроены от рею-нанса.222
ГЛАВА 1.
ниє — нулевое, самое верхнее — N-е. Уровни связаны между собой монохроматическим лазерным полем частоты О, причем с каждого к -го уровня возможны переходы на уровни к — 1 и к + 1. Такая модель соответствует выбору из реальных физических систем лишь уровней, наиболее близких к резонансу. Не рассматривая зависимости от координаты, запишем гамильтониан в виде
n n-1
н = h E - E cosQt[\n)(n + 1| + \п + 1><„|], (4.124)
и-О п-0
и будем отсчитывать энергию от уровня е0 = 0. Уровень п может быть заселен лишь после поглощения п фотонов из поля. Тогда вновь можно использовать приближение вращающейся волны. Заметим, что если бы уровень п мог заселяться в процессах разной фотонности, то использование ПВВ не упрощало бы задачу.
Будем рассматривать амплитуды состояний, а не матрицу плотности. Ищем решение уравнения Шредингера в виде
n
l*> = E е~ш,Сп\п) (4.125)
п = О
и определим отстройки от «-фотонного резонанса как
En-Mfl = Awn. (4.126)
Пусть Awn < О. Для I ф) из (4.125) имеем
ihj-t\4,) = Н\ф). (4-127)
Используя ортогональность базисных векторов Iи), получаем уравнения для амплитуд
/Cn = AwnCn -а(Ся + 1 + C^1), (4.128)
где а = ?E/2hlK
"Здесь предполагается, что матричный элемент <л1д1я + 1> не зависит от п. — Прим. перев.HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
223
Переходя к (4.128) мы пренебрегли быстро осциллирующими членами е~'"ш. Это уравнение является основным при рассмотрении многофотонных переходов в TV-уровневых системах. Так как N — любое число ( > 1), наши результаты, естественно, будут применимы и для двух- и трехуровневых систем. В этом разделе мы не будем использовать аппарат матрицы плотности, поэтому такие релаксационные процессы, как дефазировка и особенно спонтанный распад, нельзя описать адекватно.
Уравнение (4.128) представляет большой интерес для квантовой электроники. Можно показать, что оно применимо для описания самых разнообразных систем. Оно появляется не только при рассмотрении многоуровневых систем, но и в теории лазера на свободных электронах, и при моделировании эффектов, связанных с импульсом фотона (см. разд. 4.5д).
Из-за наличия ангармонизма (член Awn в (4.128)) решение временной задачи очень не просто. Однако именно такая постановка и имеет очевидный интерес — в реальных системах лазерное излучение большой интенсивности воздействует на среду лишь в течение короткого времени, определяемого длительностью импульса.
4.56. СТАЦИОНАРНОЕ РЕШЕНИЕ
Рассмотрим случай, когда каждый из уровней, кроме самого нижнего, может распадаться в некоторые ненаблюдаемые уровни, образующие плотный квазиконтинуум. Если предположить, что этот распад экспоненциальный, то в отсутствие внешнего поля было бы
|С„(012 = ^y-K(O)I2- (4-129)
Такая система может описывать молекулярный энергетический спектр, в котором каждый оптически активный уровень соседствует со многими состояниями, что приводит к безызлучатель-ным переходам".
" Такая модель применима в основном для электронных переходов в молекуле. — Прим. перев.224
ГЛАВА 1.
Пусть нижний уровень стационарный (y0 = 0), а самый верхний уширен в основном за счет ионизации. Тогда скорость
||iqi2| = YwIQI2 (4.130)
может быть использована для оценки эффективности и выхода ионизации при многофотонном возбуждении. Безызлучательный распад с промежуточных уровней в свою очередь определяет потери.
Пусть молекула находилась первоначально в основном состоянии: Cn - <5я0. Тогда, применяя преобразование Лапласа к (4.128), имеем
'<(*) - 'Ao = (Дц, - l'YJc„(i) - a[Cn + l(s) + C^1(J)], (4.131) откуда
Q(J) = ]s„o + <xD(n)[Cn+1(s) + Cn^l(S)], (4.132) если Aoj0 — iy0 = 0 и
D(n) =-———. (4.133)
Аналогичные уравнения мы уже встречали (например, (2.78)). Точное решение получается тем же методом, что и в разд. 2.3 при п > 0, но последняя ненулевая функция D есть D (N). Поэтому цепная дробь конечная и можно записать
ДР(1) a2D(N-2)D(N-l)
C0(s) a2D(\)D(2) 1 - a2D(N - I)D(N)
...
Для n = 0 имеем C_j = 0, т. е.
Co(J) = T--L \ ,гч \ 1 ' (4Л35>
1-15 + 0^(5)/00(5)]
Таким образом, все коэффициенты Cn(s) выражены в виде конечных дробей. Выход ионизации определяется по формуле (4.130). Он может быть вычислен непосредственно с использова-HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ