Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
Теперь легко понять, почему член S3 не равен нулю даже в отсутствие когерентности между уровнями 1 и 2. Дело в том, что члены S2 и S3 учитывают опустошение нижнего уровня Ю> за счет переходов V1 и V2 соответственно (см. рис. 4.12). Поэтому возникают два провала Беннета в распределении заселенностей уровня Ю> по скоростям. Положение провалов находим из 218
ГЛАВА 1.
условия равенства нулю выражения (4.119). При нахождении S2 последний переход на рис. 4.12 всегда резонансен опустошенным уровням, а для S3 насыщение сказывается лишь при выполнении условия
сO10 ~ Q = kv = w20 - fi, (4.120)
эквивалентного пересечению уровней. Так как этот резонанс связан с изменением заселенностей уровней, его ширина определяется суммой (y10 + y20).
Ситуация изменяется, если на переходы 0 — 1 и 0 — 2 воздействуют волны, распространяющиеся в разных направлениях. Усреднение по скоростям приводит к выражениям
S, ос
__1_
[(w10 -q- kv)2 + yio] [(«20 -Q +kv)2 + Y20]
а TTT-:-, „i2.rw .-ЛТ ' (4-121)
[Kcoio + «20 ) - ?]2 + [Кую + Y2o )] 2 '
S4 ос/7-і--T )=0. (4.122)
\ 1 «10 - Q - kv - ^Yioі 1 «20 - Q + kv + /Y20J /
Пересечение уровней при этом не сказывается на форме сигнала и единственная резонансная особенность определяется лэмбов-ским провалом при средней частоте
Q К«ю + «20)» (4.123)
4.4д. ПЕРЕСЕЧЕНИЕ УРОВНЕЙ В Л-СХЕМЕ
До сих пор в этом разделе мы рассматривали ситуацию, когда нижнее состояние было связано полем с двумя близкими верхними, для которых имело место пересечение уровней. Возможна и симметричная ситуация— уровни II) и 12) близки по энергии, но находятся ниже уровня Ю>.
Небольшая модификация изначальных уравнений связана с тем, что нужно учесть заселенности уровней 11 > и 12> в отсутствие поля. Поэтому, хотя связь матричных элементов (рис. 4.11) HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
219
РИС. 4.14. Диаграммы для описания пересечения уровней в Л-снстеме. Спонтанное излучение ие имеет особенностей, а для индуцированных внешним полем процессов пересечение уровней сказывается так же, как и в V-системе.
и остается прежней, правила для нахождения конечных аналитических выражений из графического представления несколько изменяются. Рассмотрим, например, нахождение одного лишь матричного элемента р10. Используемое разложение рпт по теории возмущений можно представить, как на рис. 4.14. Видно, что все элементарные процессы совпадают с разобранными ранее. Вклад насыщения в рт определяется порядком величины V\, а интерференционных процессов — VXV\. Среди последних такие, для которых промежуточный элемент есть р12, следствием этого — резонанс при пересечении уровней о>12 = 0. Другие интерференционные процессы связаны с переходом заселенности с уровня 12) на 10). При этом переход р22 — P00 идет через элемент р20, и для наблюдаемой величины (аналогично Sj в (4.100в)) имеем произведение двух лоренцианов. Так же как и в том случае, при усреднении возникает резонанс при пересечении уровней, но с шириной у10 + Y20 (см. (4.109)). Таким образом, все микроскопические процессы, проявляющиеся в V-системе, имеют место и для Л-системы. Поэтому качественное влияние индуцированных переходов на поглощение при пересечении уровней одинаково в этих случаях. Сами выкладки совершенно аналогичны проведенным ранее. 220
ГЛАВА 1.
Существенным является то, что нижние уровни в Л-системе могут принадлежать основному состоянию. При этом резонансы при co12 = 0 могут быть очень узкими, вплоть до одного герца.
4.4е. КОММЕНТАРИИ И ЛИТЕРАТУРА
Само явление пересечения уровней было открыто Ханле еще в 1924 г. [62] и нашло широкое применение в атомной физике [36, гл. 15]. Рассмотрение эффекта в рамках теории рассеяния света было проведено Брейтом [29]. В лазерной физике аналогичная ситуация реализуется, в частности, при измерениях с использованием многомодового излучения («пересечение мод» [49]). Близка по содержанию этому разделу нашей книги работа Декомпса и др. [40]. Статья Хароше в сборнике [124] содержит подробное обсуждение пересечения уровней и связанных с ним квантовых биений. Содержательна в этом отношении и работа Сарджента [117].
4.5. МНОГОФОТОННЫЕ ПРОЦЕССЫ 4.5а. ОСНОВНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ
Энергетический спектр молекул содержит много близко расположенных уровней. Если рассматривать лишь колебательные состояния одного электронного терма, то хорошей моделью спектра одной моды является эквидистантный спектр гармонического осциллятора. Правда, почти во всех экспериментах существенную роль играет ангармоничность колебаний. Для многоатомных молекул, содержащих более 3—4 атомов, плотность колебательных состояний очень быстро растет с энергией. При этом можно говорить об энергетическом квазиконтинууме уровней. Взаимодействующее с молекулой лазерное излучение инициирует одновременно множество переходов, для которых с достаточной точностью выполняются условия резонанса1'.
'' Вообще говоря, одна лишь высокая плотность уровней не является достаточным критерием формирования квазиконтинуума, так как при выполнении строгих правил отбора разрешены лишь немногие определенные переходы. Квазиконтинуум образуется, когда межмодовое ангармоническое взаимодействие «перемешивает» близкие уровни, что приводит к перераспределению силы перехода [92]. — Прим. перев. HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
