Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
Аналогичное ограничение накладывается на величину отстроек. При большом отличии частоты внешнего поля от частоты W21 условия резонанса могут оказаться не хуже для перехода на некоторый третий уровень 13> г ш31 = (E2 — E{)/h, чем для самого перехода 11>— 12>. При этом уровнем 13> пренебрегать нельзя. Чем сильнее внешнее поле Е, тем большее число уровней нужно учитывать, описывая взаимодействие излучения со средой.
Еще сложнее энергетический спектр молекул. Чтобы описать реальный эксперимент с помощью упрощенных теоретических моделей, требуется сначала тщательно изучить соотношения параметров. Те ограничения, о которых мы говорили, проявляются при гораздо меньших интенсивностях и отстройках. ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО
83
Пример. Пусть состояния 11> и 12> двухуровневой системы связаны дипольным взаимодействием, а внешнее монохроматическое поле зависит от времени как E cos Qt. Ищем волновую функцию в виде
= [c2e"'O'|2> + c1Il)] . (2.11)
Тогда уравнение Шредингера записывается для амплитуд состояний сДО и с2(г) следующим образом:
ih'c2 = h(u2l - ?)c2 - IJiEeiaiCosQtc1
Ihcl =
Используя ПВВ, имеем
'01COS Qt = \ + \е Тогда (2.12) преобразуем к виду
- цЕе~iu,cos Qtc
Ia ± 2/Ш __ і ~ 2 ¦
(2.12) (2.13)
'C2 = («21 - ?)f2 - ^fc1
IiE
/Cl = - 2V2
(2.14)
Для этого линейного уравнения легко найти два собственных значения
а
21
"21
Q
2т?2
IizE 4 H2
(2.15)
Если в начальный момент времени был заселен уровень 11>, т. е. при / = O
|Cl(0)|2 = l, Ic2(O)I2 = O1 (2.16)
то стандартным методом находим решение (2.14). Выпишем в явном виде выражение для заселенности верхнего состояния
MOl5
2р2
Ii2E
smH \
Kl-?)2 +1^T h
h2{W21 - 0) + Ii2E2 II2E2
1--o-Г і 1 - cos
2[Й2(со21 -?)2 + ^2] > •
1/2
(W21-?)2+^4-| /
h
(2-17) 84
ГЛАВА 1.
В случае точного резонанса ы21 = П, заселенность осциллирует между двумя уровнями с частотой Раби
«я = f ' (2.18)
которая соответствует амплитуде поля ?72 (ср. (2.6)). Такое уменьшение «действующей» амплитуды легко объяснить тем, что лишь одна из частотных компонент функции cos Qt определяет решение (2.17).
Рассмотрим ансамбль атомов, каждый из которых взаимодействует с полем разное время t. Причиной этого может быть, например, спонтанный распад. Тогда распределение вероятности для времени взаимодействия определяется как
W{t) = ye~v. (2.19)
Средняя заселенность верхнего уровня определяется вероятностью (2.19) и точным решением (2.17). А именно,
Рг = №2= /0VyrMOI2 Л. (2.20)
Интеграл легко вычисляется с использованием равенства
Z0vywI = UvyI1 - Vi9' - г"") *
1 в
2
(2.21)
2у (в2+ у2)'
Используя (2.17) и (2.20), имеем
P=I_^V*2 (2 22)
2 2 ("21 - ?)2 + Y2 + V2E2Zh2 ' т. е. P2 определяется лоренцианом с шириной
Г-(*'+ i^T'. (2.23)
что иллюстрирует эффект полевого уширения при большой интенсивности излучения1*. Формально этот результат есть следствие того, что в аргументе синуса в (2.17) есть и частота Раби.
" Фактически в этом иллюстративном примере определяется полная вероятность излучения фотона с верхнего уровня, если оба состояния спонтанно распадаются с одинаковой скоростью у. — Прим. перев. ВОЗДЕЙСТВИЕ СИЛЬНОГО ПОЛЯ НА ВЕЩЕСТВО 85
При очень больших полях (E — оо) вероятность найти атом в верхнем состоянии есть
P2=lI- (2.24)
Таким образом, в системах с сильным насыщением поле стремится выравнять заселенности уровней; при этом переходы вверх и вниз точно компенсируют друг друга.
2.2. НЕПОДВИЖНЫЕ ДВУХУРОВНЕВЫЕ АТОМЫ В СТОЯЧЕЙ ВОЛНЕ
Рассмотрим двухуровневую систему, находящуюся в поле сильной стоячей световой волны
?(z, /) = ?cos ?/sin kz. (2.25)
Атомы предполагаются неподвижными, а значит, амплитуда поля однозначно определяется координатой атома г. Запишем уравнение для матрицы плотности
JiPii = ^i- У2Р22 - ^psinfocos ?/(p21 -р12), (2.26а)
JtPn =K -YiPn + ^psinfo cos ?/(p21 -р12), (2.266) d E
JP21 = -(Y21 + 'w)p2i - -y^-Sinfocos?/(P22 - pu). (2.26в)
Здесь введены обозначения для частоты перехода E2 — ?, = Аы и для скоростей некогерентной накачки Xj на оба уровня. Спонтанными переходами с уровня 2 на уровень 1 мы пренебрегаем и считаем, что 72| ^ (7, + 72)/2 за счет фазовой релаксации (сбоя фаз).
В отсутствие поля (? = 0) недиагональный матричный элемент р2| быстро осциллирует с частотой ш. Чтобы исключить эти быстрые изменения, введем новую переменную
р21=е'°'р21. (2.27)
При подстановке (2.27) в уравнения видно, что мы вновь можем использовать ПВВ (2.13), так как члены, осциллирующие с удво- 86
ГЛАВА 1.
енной оптической частотой ?, за несколько периодов колебаний усредняются и не сильно изменяют решение". Тогда уравнение (2.26в) преобразуется к виду
JtPll = (Y2I + 'Д)р21 - Yft^fsin kz(pll - Pll)' (2-28) где мы ввели обозначение для отстройки
Д = W - ?. (2.29)
Если скорость затухания недиагонального элемента Y21 достаточно велика, мы можем предположить, что р2| быстро релаксиру-ет к своему квазистационарному значению. Поэтому можно использовать процедуру адиабатического исключения быстрых переменных (разд. 1.8), т. е. положить производную р2| равной нулю. Тогда квазистационарное значение р2, есть
