Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
На рис. 1 показаны потенциалы и траектории в фазовом пространстве для ангармонического (а) и гармонического (б) осцилляторов, имеющих одну и ту же энергию E и среднеквадратичное смещение <м2>. Заметим, что площадь, ограничиваемая траекторией ангармонического осциллятора, меньше площади, ограничиваемой траекторией гармонического осциллятора. В классическом пределе (&вT » энергетического интервала квантовых состояний) единица площади фазового пространства размером ApAu ~ h (задаваемого соотношением неопределенности) содержит одно квантовое состояние. Поэтому меньшей площади отвечает меньше квантовых состояний. Поскольку энтропия пропорциональна логарифму числа доступных квантовых состояний, ангармонический осциллятор с меньшей
Рис. 1. Сравнение ангармонических и гармонических осцилляторов
Показаны потенциалы (вверху) и фазовое пространство (внизу) для (а) ангармонического и (б) гармонического осцилляторов при одном и том же среднеквадратичном смещении <и2> и энергии E Пунктирными линиями на рис. (б) представлены эффективные потенциалы, наблюдающиеся при низкой энергии. Ангармоническое фазовое пространство содержит меньшую площадь, а следовательно, оно имеет более низкую колебательную энтропию
Number 26 2000 Los Alamos Science
205
Вибрационное смягчение альфа-урана
площадью фазового пространства должен иметь меньшую энтропию колебаний. Аналогично можно рассуждать в отношении гармонических и ангармонических осцилляторов при равных температурах, но в этом случае у них будут равные энтропии, а энергия ангармонического осциллятора будет больше. В любом случае свободная энергия колебаний (F = E - TS) больше для ангармонического осциллятора. Следовательно, определение того, описываются ли моды колебаний урана ангармонической или гармонической моделью, существенно для понимания уравнения состояния урана.
Наиболее стандартные измерения колебаний в твердых веществах непосредственно интерпретируются посредством гармонических моделей. Однако можно рассмотреть их с более общих позиций. В частности, в случае неупругого рассеяния нейтронов коэффициент динамической структуры можно интерпретировать посредством среднеквадратичного энергетического спектра. Коэффициент динамической структуры S(Q, ш) дает интенсивность рассеяния как функцию передачи импульса Q и передачи энергии /гоо. Предельный случай передачи нулевой энергии (упругое рассеяние) S(Q, со = 0) дает обычную дифракционную картину, используемую для определения структуры. Предельный случай Q = 0 может быть измерен различными методами колебательной спектроскопии, такими как инфракрасная спектроскопия. Ho нейтроны уникальны в том смысле, что они могут использоваться для точного исследования одновременно динамики и положений атомов в твердых веществах. Это связано с тем, что по счастливой случайности у нейтронов с энергиями порядка энергии колебаний длины волн близки межатомным расстояниям.
В случае решетки Браве усредненная функция некогерентного динамического рассеяния поликристалла имеет вид
где скобки подразумевают тепловое усреднение и усреднение по кристаллическим зернам. Разлагая уравнение (3) в ряд по степеням Q, получаем
(е-іогщт)} = і + iQ((r(t))_(r(o))) - |e2((r2(o)+(г2(0)})+Q2{mm) +....
При подстановке этого разложения в уравнение (2) и упрощении в классическом приближении получаем
Первый член уравнения (4) представляет линию упругости, а второй - квадрат модуля энергетического спектра. Тогда среднюю потенциальную энергию в расчете на осциллятор можно определить из выражения
(3)
—OO
SiiQl(O) = ^(l-G2(r2(0))) + |^|/?(co)|2+ ...,
(4)
где R(W) - преобразование Фурье атомного движения, определяемое как
(5)
(?/) = ^mJft)2|tf(co)|2dG) ,
(6)
где M - масса колеблющегося атома.
206
Los Alamos Science Number 26 2000
Вибрационное смягчение альфа-урана
В случае гармонических фононов в пределе высоких температур энергетический спектр можно связать с плотностью состояний фононов Z(oo) следующим образом:
—Moo |Л(о>)| = -kBTZ(CO) .
(7)
(t7U= \кЪТ + А(къТ)2 + В(квТ)г
(В)
Интегрируя обе части по ш, получаем ожидаемый классический результат <U>mр= Г/2. Заметим, что этот результат справедлив даже в том случае, если гармонический потенциал зависит от температуры. С другой стороны, если этот потенциал фиксирован и смягчение проистекает из ангармоничности, то потенциальная энергия определяется как
где коэффициенты А и В можно соотнести с истинными ангармоническими членами межатомного потенциала.
В недавно проводившихся экспериментах мы получили спектры неупруго рассеянных нейтронов в уране при нескольких температурах от 50 до 913 К. Измерения при комнатной и более низкой температуре проводились с помощью спектрометра Чоппера средней энергии и низкого разрешения (НРСЭСЧ) на интенсивном импульсном нейтронном источнике в Аргоннской национальной лаборатории. Спектры при комнатной и более высоких температурах измерялись с помощью спектрометра Ферми - Чоппера (ФЧС) в Центре нейтронных исследований при Национальном институте стандартов и технологий. Оба спектрометра являются времяпролетными приборами. Мы использовали их с поликристаллами для получения наилучших средних значений по спектру фононов. Поскольку уран рассеивает когерентно, интерференция модулирует интенсивность неупругого рассеяния как функцию переданного импульса Q. Поэтому для определения плотности состояний фононов необходимо произвести суммирование по всем Q в зоне Бриллюэна.
