Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Измерения <и2> могут быть использованы для количественной оценки этой неустойчивости упругих свойств, а результаты могут быть применены при моделировании запасов ядерных материалов. Аналогичное смягчение мы наблюдали в других легких актиноидах: а-уране, а-нептунии и а-плутонии, - но ничего этого не было ни в одном из не-актиноидов. На основе измерений дифракции нейтронов мы вывели зависимость 0ду от температуры для легких актиноидов (смотри рис. 6). Измерения <м2> более чувствительны к поведению спектра фононов при низких частотах, чем другие тепловые измерения, поэтому они отражают ту часть спектра фононов, которая действительно соответствует теории Дебая. В результате 0ду — это надежная характеристика данного материала. Обнаруженная нами температурная зависимость 0ду для 6-плутония согласуется со значительно более ранними ультразвуковыми измерениями, выполненными Тейлором и другими (1965). Наблюдаемое смягчение упругости оказывается свойством, характерным для легких актиноидов.
Температуры плавления актиноидов
Одно из следствий измеренного смягчения решетки - это то, что легкие актиноиды имеют более высокие амплитуды колебаний при высоких температурах, чем это можно спрогнозировать на основе значения 0ду при низкой температуре, то есть на основе температуронезависимой 0ду Вот почему мы решили заново исследовать точки плав-
200
Los Alamos Science Number 26 2000
Колебания атомов и плавление в плутонии
Рис. 6. Зависимость ©ду от температуры для легких актиноидов
Результаты, полученные на основании измерений дифракции нейтронов, показывают зависимость ©ду от температуры для легких актиноидов. Сплошные линии соответствуют области температур существования фазы твердого тела. Пересечение каждой линии с осью координат дает значение ©ду при температуре T = 0, а наклон отражает наблюдаемое в каждом материале смягчение упругости. Смягчение упругости - это свойство, присущее всем легким актиноидам
Элемент
Рис. 7. Температуры плавления легких актиноидов
Температуры плавления легких актиноидов были определены тремя способами: экспериментально (черные точки), на основе оценки Линдемана с использованием величины ©0, являющейся значением ©ду при низких температурах (красные треугольники), и согласно оценке Линдемана на основе зависимых от температуры значений @ду (синие прямоугольники). Экспериментальные данные и оценки на основе зависимых от температуры значений ©ду хорошо согласуются
ления актиноидов, используя старый закон плавления Линдемана.
В 1910 году, еще до того, как была предложена теория Дебая, Линдеман предположил, что вещество будет плавиться, если амплитуда колебаний превышает фиксированную долю межатомного расстояния /. Согласно правилу Линдемана, температура плавления определяется по формуле 2.
/2Q3 т?в0ду (9)
3 п1
где Q - атомный объем, а/- доля межатомного расстояния, при которой предполагается плавление вещества. Температура плавления появится в обеих частях этого уравнения, если мы заменим <м2> на зависимое от температуры выражение для 0ду в уравнении (8). Для актиноидов эксперимент показывает, что/= 8,3 %, и это значение не сильно отличается от значений в других областях периодической системы.
На рис. 7 показаны температуры плавления, предсказанные по правилу Линдемана, когда используется величина с, полученная из эксперимента (см. уравнение (8)). Для температур плавления имеется достаточно хорошее согласие с экспериментальными значениями. Ho если зависимость 0ду от температуры не принимать во внимание, критерий Линдемана не работает вообще. Таким образом, мы не должны продолжать считать аномальной тенденцию в температурах плавления актиноидов, представленную на рис. 2. Вместо этого нам надо понять микроскопические причины для конкретной температурной зависимости величины 0ду.
Мы установили также, что независимо от того, используются ли в критерии Линдемана данные о плутонии в a-фазе или стабилизированной 6-фазе, теоретически рассчитанная температура плавления плутония почти такая же. Этот замечательный результат позволяет предположить, что температура плавления - это существенное свойство атомов.
Направления будущих исследований
Поскольку работа по исследованию фактора Дебая-Уоллера была завер-
шена, мы использовали анализ диффузного рассеяния для установления того, что сплавы плутония с галлием действительно являются твердыми телами
по Дебаю. Диффузное рассеяние - это признак колебаний, который появляется на фоне картин дифракции, когда движения соседних атомов взаимосвяза-
Number 26 2000 Los Alamos Science
201
Колебания атомов и плавление в плутонии
ны, и эти признаки действительно видимы в данных, представленных на рис. 3 (смотри кривую погрешностей). Анализ показывает, что диффузное рассеяние хорошо согласуется с моделью Дебая и что измеренные соотношения являются в точности такими, как предполагалось, если атомы связаны друг с другом (модель Дебая), а не с определенным местом в решетке (модель Эйнштейна).
Следующим этапом работы является трудная задача по расширению измерений на область высоких давлений. В действительности, мы собираемся использовать нейтроны для проведения измерений упругости при высоком давлении. В будущем, когда будут изготовлены монокристаллы, будут выполнены очень подробные измерения дисперсии фононов. Эти новые измерения заменят те, которые здесь описаны, отразив зависимость энергии колебаний от длины волны и направления в кристалле. Они позволят нам связать важные свойства хранящихся запасов материалов, такие как плавление материалов, с их фундаментальными истоками в свойствах 5f электронов, присутствующих в актиноидах. ¦
