Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Мы находили плотность состояний фононов на основе данных, полученных на большом диапазоне значений передачи импульса, с использованием процедуры, описанной в работе (Manley et al. 2000b). Результаты, показанные на рис. 2, на самом деле, свидетельствуют о фононном смягчении с увеличением температуры, как это предсказали Эндрю Лоусон с сотрудниками. То есть средняя частота фононов убывает по мере увеличения температуры. Ho эти данные свидетельствуют и об еще одном неожиданном факте. Особенности плотности состояний фононов заостряются с увеличением температуры. Обычно эти особенности уширяются с увеличением температуры, если потенциал ангармонический. Причина заключается в том, что ангармоничность становится более выраженной при высоких температурах, вызывая фонон-фонон-ное рассеяние и тем самым сокращая время жизни фононов. В связи с волновым характером нейтронов сокращение времени жизни фононов приводит к уширению линии энергии фононов в соответствии с соотношением между временем и энергией AEAt > h. Таким образом, заострение особенностей плотности состояний фононов с увеличением температуры не свидетельствует об ангармоничности. Вероятнее всего, уширение при низких температурах является результатом более сильной связи между электронами и фононами из-за волны плотности заряда, возникающей примерно при 43 К.
10 15
Энергия (мэВ)
20
Рис. 2. Плотность состояний фононов в а-уране Наши данные, полученные с помощью спектрометра Ферми - Чоппера в Национальном институте стандартов и технологий, изображены красным цветом, а данные, полученные с использованием спектрометра Чоппера средней энергии малого разрешения в Аргоннской национальной лаборатории - голубым цветом. В обоих случаях данные свидетельствуют о фононном смягчении
Number 26 2000 Los Alamos Science
207
Вибрационное смягчение альфа-урана
Рис. 3. Потенциальная энергия колебаний в а-уране
Средняя потенциальная энергия колебаний, рассчитанная из среднеквадратичного энергетического спектра, линейно растет с увеличением температуры. Этот линейный рост означает, что термические колебания подчиняются гармонической статистике
200
400
600
Температура (К)
800
1000
Результат, противоречащий модели фиксированного ангармонического потенциала, заключается в линейном росте с увеличением температуры средней потенциальной энергии (см. рис. 3), вычисленной нами путем подстановки данных измерений среднеквадратичного энергетического спектра в уравнение (6). Линейный рост означает, что движение подчиняется гармонической статистике и что члены высшего порядка в уравнении (8) равны нулю. Следовательно, хотя плотность состояний фононов отвечает смягчению, лежащий в основе потенциал должен быть гармоническим в этом диапазоне температур (что согласуется с более острыми особенностями). Очевидно, потенциал зависит от температуры и простая модель, приведенная на рис. 1(6), наилучшим образом описывает характер фононного смягчения. Поскольку потенциал возникает из-за чувствительности электронной энергии к смещениям атомов, то термические возбуждения электронных состояний меняют этот потенциал.
Хотя уран имеет зависящие от температуры фононные частоты, колебательную часть уравнения состояния урана можно рассматривать с использованием вполне изученной гармонической статистики. Поэтому предварительные данные по плотности состояний фононов, измеренные вблизи перехода от a-фазы к (5-фазе и от |5-фазы к у-фазе урана, которые приведены на рис. 4, были использованы, чтобы оценить значения колебательной энтропии этих переходов. Изменение плотности состояний фононов на каждом из фазовых переходов дает для изменений значений колебательной энтропии (?0 - ?а)колеб = +(0,15±0,01)/:в/атом и - ^)колеб = +(0,36±0,01)?в/атом. Оба эти значения значительно меньше значения общей энтропии, полученного из измерений скрытой теплоты: (SP - 5,а)общ = 0,37/:в/атом и (S^ - *S^)o6 = 0,55&в/атом. Остальные увеличения энтропии фазовых переходов должны быть электронными по происхождению. Это достаточно удивительно, поскольку колебания наверняка дают наибольший вклад в общую энтропию (см. статью “Упругость, энтропия и фазовая устойчивость плутония” на с. 210). Полная электронная энтропия меньше, поскольку принцип запрета Паули ограничивает число счетных электронных состояний. Другое важное наблюдение заключается в том, что сильное термическое смягчение, наблюдавшееся в a-уране, не имело места в высокотемпературной (оцк) у-фазе урана.
208
Los Alamos Science Number 26 2000
Вибрационное смягчение альфа-урана
0,20 -
О а-уран 913 К (3-уран 1013 К у-уран 1113 К
m 0,15 -
о
-8-
0,10
о
о
о
о
I=
0,05 -
6 8 10
Энергия (мэВ)
Рис. 4. Плотность состояний фононов для трех твердых фаз
Ha графике показаны наши результаты плотности состояний фононов для трех твердых фаз урана: а-урана (орторомбиче-ского), (3-урана (тетрагонального) и у-урана (оцк). Смещение пиков к более низким значениям энергии для более высокотемпературных фаз означает увеличение колебательной энтропии при каждом фазовом переходе