Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
В настоящее время вопрос о том, насколько точным является УРС плутония в соответствующих ядерному оружию диапазонах температур, давлений и условий, созданных ударной волной, является основным в программе сопро-
Number 26 2000 Los Alamos Science
195
Колебания атомов и плавление в плутонии
вождения оружейного запаса (Stockpile Stewardship Program, S SP). И наша цель - собрать достаточную информацию - экспериментальную и теоретическую - для вывода УРС на основании результатов измерений микроскопических свойств и вычислений из первых принципов, тем самым сводя к минимуму неопределенности. Наиболее полная характеристика колебательных свойств может быть получена посредством измерения неупругого рассеяния нейтронов в монокристаллах. Эти измерения определили бы дисперсионные соотношения (зависимость частоты колебаний от длины волны) для различных направлений в кристалле. А такое знание обеспечило бы весомую проверку на микроскопическом уровне вклада колебаний в УРС независимо от того, вычисляется ли этот вклад по модели Дебая или по другой модели. Сейчас больших монокристаллов (около 1 CM3), требуемых для измерений рассеяния нейтронов, нет, но в настоящее время значительная работа по выращиванию подходящих кристаллов проводится в Лос-Аламосе (смотри статьи “Изготовление монокристаллов стабилизированного галлием плутония” и “Сага о монокристалле” на с. 228 и 235 соответственно). Тогда, однако, ультразвуковые измерения упругих констант дадут зависимость упругих констант от направления при большой длине волны (смотри статью “Упругость, энтропия и фазовая устойчивость плутония” на с. 210).
Исследования атомных колебаний методом дифракции нейтронов
Пока не изготовлены большие кристаллы, требующиеся для исследования неупругого рассеяния нейтронов, мы проводим измерения поликристалличе-ских материалов. Здесь мы сообщаем об исследованиях нейтронной дифракции в і юл и кристалл и ческих образцах. Мы измеряли дифракционные реплики от порошков в широком диапазоне температур и аппроксимировали каждую полученную нейтронограмму моделью, используя процесс, известный как обработка Ритвелда. На основании данных о расположении и интенсивности брэгговских
дифракционных пиков при каждом значении температуры мы смогли получить среднее колебательное смещение ядер из их положения в решетке при этой температуре и температуру Дебая - Уоллера (0дУ) для этого вещества. Измерения показывают, что 0ду изменяется в зависимости от температуры. Действительно, объединяя эту зависимость от температуры с законом плавления Линде мана, мы смогли прогнозировать температуры плавления для легких актиноидов. Теоретические и экспериментальные результаты хорошо согласуются.
Эксперименты и анализ данных
Представленные в этой работе данные по дифракции нейтронов были получены на импульсных нейтронных источниках в Аргоннской и Лос-Ала-мосской национальных лабораториях. Мы использовали поликристаллические образцы свинца, тория, нептуния и плутония, заключенные в капсулы из ванадия, и образцы урана в капсулах из кварцевого стекла. Помещение в капсулу требуется в целях радиационной безопасности. Ванадий используется по двум причинам: его когерентное нейтронное сечение очень мало, поэтому пики Брэгга пренебрежимо малы, и с металловедческой точки зрения ванадий совместим с плутонием при высоких температурах. Образец плутония был высоко обогащен изотопом плутония-242, поскольку этот изотоп имеет очень низкую вероятность поглощения нейтронов по сравнению с более распространенным изотопом плутоний-239. Наши измерения охватывали наибольший диапазон устойчивости каждой фазы, который возможен без нарушения надежности удержания.
Дифракция на порошке - это простейший метод изучения кристаллических структур, поскольку не требуются монокристаллы вещества. Однако для всех структур, кроме простейших, анализ этих сложных реплик может быть неопределенным. Хьюго Ритвелд в конце 60-х годов разработал метод обработки данных, чтобы получать более точные оценки всех кристаллографических параметров из спектров рентгеновской и нейтронной дифракции на порошках. В этом методе экспериментальные данные
аппроксимируются подробной моделью позиций, интенсивностей и форм пиков дифракции. Модель учитывает влияние симметрии кристалла, параметры решетки, позиции атомов в элементарной ячейке и расширение дифракционных пиков из-за локальной деформации кристалла и размерного фактора. Модель также учитывает влияние среднеквадратичного теплового (или колебательного) смещения атома, <м2>, из положения равновесия его в кристалле. Уточнение Ритвелда, таким образом, дает нам возможность извлечь среднее колебательное смещение <и2> из данных дифракции на порошке. Мы реализовали этот метод, используя программу, разработанную Аленом Ларсоном и Робертом ван Дриле из Лос-Аламосского Центра исследований рассеяния нейтронов (LANSCE). В настоящее время это наиболее широко используемая в мире компьютерная программа для уточнения Ритвелда (Von Dreele 1990).
Рис. 3 иллюстрирует влияние колебательного движения на картину дифракции нейтронов. На рисунке показаны участки двух спектров дифракции нейтронов для сплава плутония с алюминием в 6-фазе (Puq 95AIQ 05) при температурах 13 К и 260 К соответственно. Данные представлены графически в виде функции расстояния между кристаллографическими плоскостями (J), показаны только пики дифракции при малых расстояниях d. В обоих образцах дифракционные пики Брэгга имеют характерные черты, которые сформированы кубической гранецентрированной структурой 6-фазы плутония. Однако имеются два признака, которые возникают непосредственно в результате колебательного движения атомов. Во-первых, интенсивности пиков Брэгга в обоих наборах данных быстро снижаются по мере уменьшения расстояния d. Во-вто-рых, затухание значительно заметнее в дифракционном спектре при температуре 260 К, чем при температуре 13 К.
