Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Магнитная восприимчивость в фазе СЛФУ. Температура Кюри Tk и поведение упорядоченных моментов монохалькогенидов урана, изображенные на рис. 2(a) и 2(6),
162
Los Alamos Science Number 26 2000
Возможная модель 6-плутония
Концентрация уранах Направление ослабления p/d-f гибридизации
характерны для фазы СЛФУ. Для этих соединений, других магнитно упорядоченных актиноидов и 6-плутония (который не имеет магнитного упорядочивания) используется та же экспериментальная характеристика, что и для фазы СЛФУ, а именно, высокотемпературная магнитная восприимчивость (х), имеющая вклад Кюри - Вейсса и обобщенный вклад Паули (Schoenes et al. 1996, Meot-Reymond, Fournier 1996):
% %кв + %паули
С
ЖВ
Г-0П
^Паули
К
12
ktfi
Ef
(2а)
(26)
(2в)
Уравнение (26) определяет типичную обратную температурную зависимость восприимчивости Кюри - Вейсса за счет локализованных моментов. Уравнение (2в) состоит из члена типичной не зависящей от температуры восприимчивости Паули, характерной для блуждающих электронов (делокализованные моменты), и члена Г2, зависящего от энергии Ферми и представляющего отклонение от поведения свободных электронов (этот зависящий от температуры член Паули мог бы появиться в нашей модели, если бы число пара-узлов увеличивалось с увеличением температуры). На рис. 4 (воспроизводимом из работы Schoenes et al. 1996) показана обратная зависимость магнитной восприимчивости от температуры для поведения Uq ^La0 ,85S- Э™ поведение типично для восприимчивости магнитно упорядоченных актиноидных материалов, и отличное согласие с данными свидетельствует об обобщенном члене Паули. На рис. 5 представлен график восприимчивости (а не обратная ее зависимость); этот рисунок взят из работы (Meot-Reymond, Fournier 1996). На рисунке показаны анало-
Рис. 3. Схематическое представление фазовой диаграммы UxLa1^S Фаза СЛФУ представлена заштрихованной областью направо от штриховой линии. Синяя кривая отделяет ферромагнитную фазу от парамагнитной фазы. По мере повышения концентрации урана слева направо уменьшается гибридизация f электронов и система становится частично локализованной в фазе СЛФУ
Number 26 2000 Los Alamos Science
163
Возможная модель 6-плутония
о
|_
о
CD
CD
CE
CD
CS
О
Q-
I—
CD
CD
I
2500
uO,15 La0,85^
с"" 0
X0= 1000 х 10-6 э.м.е/моль ч °
2000
1500
_ |1эф = 2,21 |ів/атом урана
с = 9 х 10“8 К-2
1000 -
500
400 600 800
Температура (К)
Рис. 4. Обратная восприимчивость в зависимости от тем-пературы для U015La0 85S
Г рафик обратного значения измеренной восприимчивости минус восприимчивость Паули должен представлять собой прямую, характерную для стандартного поведения Кюри - Вейсса. На графике для U015La085S (воспроизводимом с разрешения редакции журнала Physical ReviewB) приводится несколько аппроксимаций, полученных с изменением коэффициента при члене T2 восприимчивости Паули (уравнение (2в)).
Ha графике этот коэффициент обозначен символом с. При ненулевом значении с получается аппроксимация (наилучшая) в виде прямой, что означает вклад в восприимчивость обобщенного члена Паули
гичные характеристики 6-плутония, стабилизированного церием.
Для пространственно неупорядоченных систем точки зрения Андерсона и Мотта в отношении процесса локализации становятся эквивалентными. По мнению Андерсона, если наличие примесей в случайных узлах решетки, идеально периодической в других отношениях, приводит к достаточно сильному рассеянию, то интегральная интенсивность волны, инициируемой в некоторый начальный момент, становится локализованной в пределах некоторого конечного расстояния. В данном контексте мы можем рассматривать узко коррелированную 5f зону в режиме 5f связывания как такую волну. Если предположить, что 5f электроны локализуются на некоторых атомах актиноидов, случайно расположенных в решетке, то разность остовного (ядро плюс невалентные электроны) потенциала, обусловленного наличием этих локализованных 5f электронов, может дать центр рассеяния волны, состоящей из блуждающих 5f электронов (то есть отклонение от плотности заряда в периодической решетке обуславливает разброс плотности блуждающего заряда). Сила рассеяния для каждого такого узла уменьшается экранированием, обеспечиваемым электронами р и/или d зон атома, и гибридизация электронов р и/или d зоны с f электронами является мерой силы этого экранирования. По мере ослабления гибридизации ослабляется и экранирование, а рассеяние усиливается, благоприятствуя локализации; эта локализация, в свою очередь, обеспечивает рассеяние, которое обуславливает локализацию. С точки зрения Мотта на локализацию, основное внимание необходимо уделять явлениям в окрестности одной точки решетки. По мере того как гибридизация, а следовательно, и экранирование потенциала с центром в узле (в результате диэлектрическая постоянная уменьшается) ослабевает, связывающая способность этого потенциала с центром в узле возрастает. Когда гибридизация электронов p-d зоны с f электронами уменьшится до значения ниже критического, состояния 5f электронов станут связанными; то есть 5f электроны локализуются. Следовательно, ослабление гибридизации независимо от того, рассматривается ли оно как обеспечивающее более сильное случайное рассеяние 5f электронов области или более слабое экранирование, а следовательно, более сильное локальное связывание, в конечном итоге приводит к локализации 5f электронов в случайных узлах.
