Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
Рассмотренный предел является чисто диффузионным (ср. уравнения (5.16) — (5.22)), а результат согласуется с нашим выводом в разд. 1.7 — скорость диффузии дает аддитивный вклад в ширину перехода наряду с другими релаксационными скоростями.
Представляет интерес и другой предел, Г — 0. Из нашего предварительного качественного анализа следовало, что в этом
D(n)D(n + 1) ~ у.
(5.68)
/TD/)(1) a D.
(5.69) 248
ГЛАВА 1.
случае матричный элемент р 21(р) должен определяться мгновенным значением у, а наблюдаемые можно вычислить, используя интегрирование с функцией распределения v.
Пусть
z = w-fl- /у21. (5.70)
Если Г < Izl, то из (5.58) получаем
r°а-TD--(5'71)
г 2ГЙ
Z--
ЗГ7)
Z--
Z —
Используя известное свойство гауссовской функции1'
1 f + <x> е-'2/2а2 dt I
7=/ -T-T =- 2-'(5-72)
^lTrn1 -1» Z t а1
'.па _
2 a2
3 a2
z — —
4a2
мы можем переписать (5.71) в виде
1 , + »e-'Vzro r0 a , / -dt
1 /-*-«> e-vl/2TDdv ^lmYD J x о)-Sl- Zy21 - V ' '
Очевидно, что этот результат можно было получить из (5.47) при Г = 0 после усреднения с функцией распределения (5.37). Таким образом, наше интуитивное предположение о виде решения
'' См., например, [2], с. 298, уравнение (7.1.15). (В русском издании — с. 121. — Прим. перев.) РОЛЬ ФЛУКТУАЦИИ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ
249
в пределе медленных флуктуаций подтверждается и формальным результатом, применимым для произвольных Г.
Этим мы ограничим обсуждение роли флуктуаций в линейной спектроскопии и обратимся к случаю, когда существенно насыщение.
5.26. ФАЗОВЫЙ ШУМ ПРИ ВОЗБУЖДЕНИИ ДВУХУРОВНЕВОЙ СИСТЕМЫ
Вернемся к рассмотренной в разд. 5.2а двухуровневой модели с гамильтонианом (5.27). Так же как в гл. 2, в дополнение к уравнениям (5.28) и (5.29) нужно использовать и уравнения для рп и P22. Следуя обозначениям второй главы, введем переменные
С = P12 + P2 І S = f(p12 - P21)
N = P11- P22. (5.74)
Как мы видели в разд. 2.3, для этих переменных можно записать уравнения Блоха, если скорости распада и верхнего, и нижнего уровней одинаковы и равны Y1. Будем считать, что это условие выполнено, и будем использовать обозначение у2 вместо Y12 для скорости распада когерентности. Определим константу взаимодействия с полем
« = |f. <5'75)
Пусть P11 = Х/7р если нет внешнего поля. Тогда уравнения движения имеют вид
N = X- yxN + 2aS + LN, (5.76)
S = -Y2S -(Дсо + i>)C - IaN + LS, (5.77)
C= -Y2C+(Aw + p)S + LC, (5.78)
где Дш = и — 0, a L — оператор Фоккера — Планка, определенный в (5.36). При записи уравнений (5.76) и (5.77) мы учли, что все матричные элементы флуктуируют одинаково. 250
ГЛАВА 1.
Используем, аналогично (5.48), разложение
OO
N=EnnUn (5.79)
п = о
S=L SnUn (5.80)
л-0 OO
C=ItCnUn. (5.81)
п = 0
Подставляя в таком виде N, S и С в уравнения (5.76) — (5.78), получаем
+(Yi + пГ)пи = XSn 0 + 2asn (582)
К +(Y2 + "rK = г
-JfD (Jn + 1 ся+1 + Jnc^l)- Iann, (5.83)
с„+(у2 + «Г)с„ = Д^„ + /Г0(^ТТ5„+1 + (5-84)
В стационарном случае можно исключить пп, так как при пп = О имеем
"- = + ^TTnrs- • (5.85)
у, Yi + Г« "" Тогда для сл и Sn получаем
(Y2 + «r)(Y, + «Г) + 4а2 А /=T7T-/ /——г
АЛ-Af' '-s„ = -Aucn - JVD (Jn + 1 ся+1
Yi + nl
+ (5-86) Yi
(Y2 + «Г)с„ = Ausn + JTD{SrT+lsn+l + Jnsn_l). (5.87)
По структуре эти уравнения аналогичны (5.51). Наблюдаемые величины, как и в (5.59), определяются членами п0, S0 и с0. Решения можно искать в виде цепных дробей, но аналитические выра- РОЛЬ ФЛУКТУАЦИИ ИЗЛУЧЕНИЯ В СПЕКТРОСКОПИИ
251
жения не столь наглядны, чтобы их можно было легко интерпретировать физически. Даже в низшем приближении, если учитывать только s10, sj, c0, cp выражения будут очень громоздкими. В разд. 5.5 мы укажем литературу, где можно найти детали вычислений.
Рассмотрим вопрос о том, как в этом случае проявляется предел быстрых флуктуаций Г — оо. Из уравнений (5.83), (5.84) видно, что
с0 a J0 а Г°, (5.88)
и, как и прежде,
с, as, ос Г"1/2. (5.89)
Предполагая, что Г > Y1, у2, а, получаем уравнения
j-4am а /гтт 2ал
y2 + Is0 = - Aw c0 - yTD c1 -
Уі 1 Yi
y2c0 = aw s0 + /td s1
Fs1 = -ZfDc0
Tc1 = ZfD V (5.90)
Решая их, находим
2аЛ Y2 + D
sO = -
* , , ч2 L 4az
Aw2 +(y2 + D)2I +
(5.91)
(Y2 + Л) Yi
Очевидно, что этот результат соответствует пределу диффузии фазы. Ширина линии у2 увеличивается на D, на скорость диффузии. В пределе Г — оо результат (5.91) является точным. При этом сп и sn (п > 1) убывают быстрее, чем Г~1/2.
Роль членов высших порядков мы обсудим на примере точного резонанса Aw = 0. В этом случае ненулевыми будут только четные члены Sn и нечетные сл, что упрощает задачу. Определим хп как
Y1 (Sn я четные, Х" 2а\ \ сп «нечетные, (5-92) 252
ГЛАВА 1.
D(n)
JTDiyl + «О
(у2 + лГ)(Уі + лГ) + 4«2
Jtd
п четные,
Y2
+ nt
п нечетные.
(5.9.3)
Тогда уравнение оказывается того же вида, что и (5.52), а его решение (5.56) теперь есть
JfD
