Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
і) Часто используются термины — время продольной релаксации T1 и время поперечной релаксации Tj (см. разд. 2.3). Принято также ^-процессы разделять на однородные (Tj) и неоднородные (7р (см. гл. 3, § 1 в (41). — Прим. перев. 54
ГЛАВА 1
- ? V
«0 < h < h < «3
РИС. 1.14. Набор первоначально ориентированных диполей расфазируется, если они начинают вращаться с разными скоростями. В момент времени t} среднее значение дипольного момента фактически релаксирует к нулю.
Причиной дефазировки в рассмотренном выше примере были столкновения малой длительности, но во многих случаях постоянное воздействие возмущения приводит к диффузионному изменению фазы AB во времени.
Пример. Рассмотрим случай, когда изменение функции распределения фазы Щв) описывается диффузионным уравнением
(1.Ш)
dt ддг
Если во всей системе первоначально была создана определенная фаза O0, то
W{t = 0) = 8(9 - в0). (1.133)
Решение уравнения (1.132) с начальными условиями (1.133) хорошо известно:
W(e,t) = —L^e-(*"<>>2/40'; (1.134)
yJbirDt
это означает, что фаза диффундирует и ее среднее значение есть
W = 2Dt, (1.135)
Фазовый множитель в выражениях типа (1.131) дает при усреднении экспоненциальное затухание недиагонального элемента
ZJSS __
ifiUrDt
-L^ f + C"e-*e2/4D'e'A<>dAe = e~Dl. (1.136) JdrrDt J - ~ '
- ос •ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
55
Заметим, что такая же зависимость от времени была получена нами и в другом случае (см. (1.124)). Однако это не общее свойство разрушения когерентности. Более сложные возмущения могут приводить и к различным временным законам распада.
Пусть мы приготовили систему в чистом состоянии
№> = ?<•>„>, (1.137)
п
а в качестве базиса выбрали собственные функции гамильтониана. Матрица плотности определяется как
Pnm = с „С, (1.138)
т. е. может существовать много ненулевых когерентных недиагональных членов. Из-за возмущающего систему взаимодействия на временах порядка T2 происходит дефазировка — существенное уменьшение недиагональных элементов. Здесь мы вновь имеем дело с редуцированной матрицей плотности, так как систему больше нельзя описывать чистым состоянием. Если происходит только фазовая релаксация, через достаточно большое время вся информация о системе будет содержаться в функции распределения вероятностей рпп = I сп 12. Если рассматривать ансамбль одинаковых многоуровневых систем, то в соответствии с принципами квантовой механики мы можем считать, что каждая из частиц находится в одном из состояний и при усреднении по ансамблю вероятность этого равна рпп. Таким образом, рассматривая асимптотически большие времена, когда когерентность разрушилась до пренебрежимо малого уровня, мы можем интерпретировать результаты квантовой механики с точки зрения классической теории вероятностей.
На основании этого можно понять, почему для макроскопических объектов возможно классическое описание. Чем сложнее система, тем быстрее происходит фазовая релаксация. Поэтому для макроскопических систем времена T2 крайне малы, и такие системы нельзя создать в суперпозиционном состоянии.
Одной из причин фазовой релаксации может быть воздействие на систему амплитудно-стабилизированного лазера. Как известно, в этом случае фаза электрического поля случайно флуктуирует во времени. Рассмотрим этот пример подробнее. Запи- 56
ГЛАВА 1
шем амплитуду поля в виде
E = h$ei4l(t\ (1.139)
где <p(t) — случайная величина. Уравнение для матрицы плотности двухуровневой системы записывается при этом в виде
іP22 = -/»*{е»р12 - е-iOp21) + ¦ ¦ ¦ > (1.140)
«Pa = («21 - «Ї2і)р21 + Pu - P22) + • • • • (1Л41)
Здесь мы выписали уравнения только для двух матричных элементов без тех членов, которые нас не интересуют. Получаемые из этих уравнений матричные элементы являются нелинейными функциями случайной переменной <p(t), т. е. и сами они — случайные величины, описывающие некоторый стохастический процесс.
Проведя замену переменных
P2I = е~ "pPii^ (1-142)
получаем преобразованное уравнение (1.141)
іРгі = («гі - Ф - 'Y2I)P2I + К(Р22 - Pu) + ''' (1.143)
в котором зависимость от <р входит только через производную ф. Флуктуации <р приводят к случайной модуляции частоты перехода между уровнями ш21, и относительная фаза амплитуд состояний «размазывается». Влияние флуктуации фазы поля аналогично столкновительной дефазировке (разд. 1.5), но так как изменение <р в среднем симметрично относительно нуля, то в большинстве случаев наблюдается лишь уширение, но не сдвиг.
Интегрируя уравнение (1.143), получаем зависимость от времени
P21 (0 a exp[-((w21 - /Y21)t + /<р(0]. (1.144)
Мы уже встречались с усреднением подобного выражения (1.131) по различным реализациям случайных процессов <p(t). Если предположить, что <р изменяется диффузионно, то получаем в точности результат (1.136), но на этот раз дополнительная релаксация связана с флуктуациями внешнего поля. Так как при преобразовании (1.142) уравнение (1.140) не содержит зависимости от релаксация диагональных элементов не изменяется. Таким образом, диффузия фазы лазерного излучения является одним из •ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
