Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 - Надыкто Б.А.
Скачать (прямая ссылка):
Недавно мы исследовали образец сплава Pu - 1,7 ат. % Ga, который охлаждением в лабораторных условиях был превращен в смесь 6- и а'-фаз. После этого образец тщательно исследовали методом рентгеноструктурного анализа, чтобы подтведить состав смеси и затем исследовать методом ТСРП. Спектр ТСРП для плутония на рис. 6(a) четко показывает группу коротких связей Pu-Pu, соответствующих структуре а'-фазы, и высокий пик при более длинном расстоянии от компоненты 6-фазы. Так впервые методом ТСРП было однозначно выявлено присутствие а'-фазы в образце.
На рис. 6(6) показана ТСРП галлия. Большой пик 6-фазы виден только для образцов, имеющих структуру 6 + а'-Ри. Однако высота пика меньше, поскольку присутствуют обе фазы. На этом же рисунке показаны результаты для вновь приготовленного сплава Pu - 1,7 ат. % Ga, в котором обнаружено небольшое количество a-структуры. При этом высота пика свидетельствует о некотором разупорядочении 6-фазы, наиболее вероятно, обусловленном локальными напряжениями, возникшими в ре-
зультате частичного превращения в а'-фазу.
Результаты ТСРП галлия для образца со смесью фаз подтверждают, что первоначально атомы галлия в решетке а'-фазы улавливались случайным образом. Такое случайное распределение ожидали, поскольку мартенситные превращения не допускают изменения состава в отношении родительской фазы. Однако по мере нагрева этих образцов до комнатной температуры и выше возникает большая движущая сила, выталкивающая галлий из решетки плутония. Измерения ТСРП позволяют следить за перемещением атомов галлия в продукте превращения в зависимости от времени и температуры.
Заключение
Мы продемонстрировали возможность использования ТСРП для исследования локальной структуры сплавов плутония. Сложность фазовой устойчивости и фазовых превращений с учетом влияния на них химического состава сплавов и обработки в настоящее время затрудняет однозначную интерпретацию полученных результатов. Результаты предварительных исследований показали, что использование ТСРП представляется обнадеживающим для изучения поведения в плутонии элементов, появляющихся в процессе старения или в результате фазовых переходов. Мы уверены, что дальнейшие исследования образцов сплавов плутония с известными характеристиками помогут решить некоторые насущные задачи, связанные с фазовой устойчивостью и фазовыми превращениями в плутонии, а также создадут новые представления о механизмах старения плутония и его сплавов в процессе хранения.
Благодарности
Выражаю благодарность П. Виллела, JI. Коксу, Б. Мартинез, Р. Мартинезу, Дж. Лэшли, JI. Моралесу, А. Лоусону, Р. Перейра, Дж. Терри и Ф. Дж. Эспиноза за приготовление образцов, помощь при проведении опытов и полезные советы. Особенно мне хотелось бы поблагодарить 3. С. Хеккера за обсуж-
364
Los Alamos Science Number 26 2000
ТСРП плутония
Биографию Стивена Д. Конраде она смотри на с. 437.
4
R-ф (А)
4
R-ф (А)
Рис. 6. Доказательство наличия а'-фазы в спектре ТСРП
(а) Зеленой кривой показана ТСРП плутония для сплава Pu - 1,7 ат. % Ga, испытавшего частичное превращение (специально) в (/.'-фазу при низких температурах. В отличие от а- или 5-фазного образца в образце со смесью 5- и (/.'-фаз выявляется два пика. Пик слева соответствует коротким связям Pu-Pu а'-фазы, а пик справа - гцк 5-фазной структуре, (б) ТСРП галлия (с К-края галлия) при 35 К от трех образцов: образцов 5-фазы вновь приготовленных сплавов высокой чистоты Pu - 1,7 ат. % Ga и Pu - 4,7 ат. % Ga и образца со смесью 5- и а'-фаз, показанного на рис. 6(a). Уменьшение высоты пика для образца со смесью фаз свидетельствует о том, что 5-фаза разупо-рядочивается в результате превращения в а'-фазу. Отсутствие отчетливого пика для галлия при более короткой длине связи Pu-Pu, характерного для а'-фазы, подтверждает, что атомы галлия в решетке а'-фазы расположены неупорядоченно. В свежеприготовленном образце Pu - 1,7 ат. % Ga выявляются те же особенности, что и в образце со смесью фаз, подтверждая, что в процессе охлаждения он также испытывает частичное превращение
дение материалов данной рукописи и помощь. Эксперименты с использованием рентгеноструктурного метода и расширенного метода тонкой структуры рентгеновского поглощения выполнены в Стэнфордской лаборатории синхротронного излучения, курируемой Отделением фундаментальной энергетики Министерства энергетики США. ¦
ЛИТЕРАТУРА
Hecker, S. S., J. С. Martz 2000. Plutonium
Aging: From Mystery to Enigma. In Proceedings of the International Conference on Ageing Studies and Lifetime Extension Materials. Edited by L. G. Mallinson, 23. Dordrecht: Kluwer Academic Publisher.
Mikkelsen, J. C., and J. B. Boyce. 1983. Phys. Rev. B 28(12): 7130.
Zachariasen, W. 1963. Acta Cryst. 16: 111.
Conradson, S. D. 1999. Appl. Spec. 52:: 252.
Faure, P., B. Deslandes, D. Bazin, C. Tailland, R. Doukhan, J. M. Fournier, and A. Falan-ga. 1996. J. AU. Compounds 244: 131.
Number 26 2000 Los Alamos Science
365
Сложность химического поведения плутония
