Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 - Надыкто Б.А.
Скачать (прямая ссылка):
362
Los Alamos Science Number 26 2000
ТСРП плутония
(а)
(Л
У
1 о
1 4
Q (А-1)
5
R- ф (А)
провести работы по ускорению процесса старения плутония (для ускорения самооблучения плутоний-239 будет смешиваться с более активным плутонием-238). Мы надеемся, что исследования ТСРП с использованием этих образцов позволят непосредственно сравнить эффекты старения.
Кроме того, было бы очень полезно проследить за продуктами трансмутации (изотопами гелия, америция, урана и нептуния). Вполне вероятно, что эти элементы присутствуют в неупорядоченном состоянии в решетке плутония в конце каскада столкновений, но исследования ТСРП позволят определить, как происходит перегруппировка этих элементов в зависимости от времени и температу-
ры. К сожалению, гелий слишком легок, чтобы можно было следить за ним с помощью рентгеновских исследований, а америций наблюдать не удавалось из-за влияния сильных сигналов от плутония. За нептунием мы еще не наблюдали в связи с тем, что из-за его малой концентрации эксперименты должны быть чрезвычайно продолжительными по времени. Однако нам удалось сделать предварительные выводы относительно урана, полученного в состаренных образцах в результате трансмутации.
Спектр ТСРП урана в состаренных образцах показан на рис. 5. Наиболее вероятно, что уран поступил за счет распада плутония. Спектр показывает, что расстояние между ближайшими соседя-
Рис. 4. Исследование состаренных сплавов плутония
(а) В экспериментах с использованием рентгеноструктурного анализа, проведенных в СЛСИ, получены очень высокие значения передачи импульса, определяемого как Q = tein(0)/X, где 0 - угол дифрации и X - длина волны рентгеновского излучения. Верхняя кривая красного цвета (для ясности нуль оси у смещен) относится к 6-фазному сплаву Pu с 3,3 ат. %
Ga, состаренному при нормальной температуре в течение 36 лет. Нижняя кривая относится к с/.-фазному образцу, хранившемуся при нормальной температуре в течение 32 лет. Острые дифракционные пики, сохраняющиеся при больших значениях Q, показывают, что в процессе старения высокое качество кристалла сохраняется. Заметим, что при классическом рентгеноструктурном анализе, проведенном в лабораторных условиях с использованием медного анода, Q было бы ограничено значением Q ~ 8 А-1.
(б) Измерения ТСРП свидетельствуют о зависимости о-структуры от возраста образца. Исследовалось несколько образцов одинакового состава для проверки воспроизводимости результатов. Ha графике видно различие между данными для фурье-преобразования и результатами расчетов гцк 5-фазного сплава. Наибольшее различие приходится на область
R- ф = 3,75 А, что свидетельствует о присутствии локальной о-структуры. У вновь приготовленных сплавов с концентрациями галлия менее 3,3 ат. % объем этой структуры большой. Сплавы старше десяти лет с концентрациями галлия 2,3-3,3 ат. % показывают лишь незначительные объемы этой структуры. У сплава низкой чистоты Pu—1,7 ат. % Ga, подвергавшегося старению в течение 15 лет, объем структуры средний
ми U-Pu лишь на 0,07 А короче средней длины связи Pu-Pu в 6-фазном сплаве. Исследование дополнительных образцов состаренного а-плутония показало, что расстояние между атомами урана и плутония в пределах ошибки эксперимента близко к расстоянию между атомами плутония в a-фазе. Это неожиданный результат с учетом низкой растворимости урана в обеих фазах плутония и его предрасположенности к образованию высокоплотных структур с небольшими атомными объемами. Возможно, что внедрение урана в решетку плутония приводит к изменению его электронной структуры, которая в этом случае будет соответствовать решетке плутония в обеих фазах.
Number 26 2000 Los Alamos Science
363
ТСРП плутония
R- ф (А)
Рис. 5. Фурье-преобразование края линии L,,, урана
На этих двух графиках показана ТСРП атомов урана в различных решетках плутония (получено при ~ 80 К). На графике слева показан спектр образца a-фазы плутония после старения в течение 32 лет при нормальной температуре. Г рафик справа относится к 5-фазному сплаву Pu - 3,3 ат. % Ga после старения при нормальной температуре в течение 36 лет. Результаты показывают, что атом урана замещает атомы плутония в обеих решетках - неожиданный результат, если учесть, что уран не имеет равновесной растворимости в твердом состоянии в этих фазах плутония
Миграция галлия в структурах, испытавших превращение
При температуре ниже комнатной или при высоком давлении в сплавах с низким содержанием галлия в результате мартенситного превращения легко образуется моноклинная а'-фаза (см. статью “Плутоний и его сплавы” на с. 292). Атомы галлия остаются в моноклинной решетке а'-фазы, и это приводит к небольшому расширению с образованием a-фазы. Поскольку равновесная растворимость галлия в а-фазе отсутствует, то возникает мощная движущая сила, выталкивающая атомы галлия из решетки.
Как отмечено выше, при спектроскопии ТСРП образцы обычно охлаждали до криогенных температур, чтобы условия измерений были оптимальными. Исходя из характеристик превращения в 6-фазных Pu-Ga сплавах, мы ожидали, что при охлаждении в образцах сплава Pu - 1,7 ат. % Ga образуется 25-30% а'-фазы. Однако в ранее исследовавшихся образцах мы редко наблюдали какие-либо признаки а'-фазы.
