Научная литература
booksshare.net -> Добавить материал -> Физика -> Надыкто Б.А. -> "Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2" -> 57

Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 - Надыкто Б.А.

Надыкто Б.А., Темофеева Л.Ф. Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 — Саров, 2003. — 212 c.
Скачать (прямая ссылка): plutoniyfundamentalnieproblemit22003.djvu
Предыдущая << 1 .. 51 52 53 54 55 56 < 57 > 58 59 60 61 62 63 .. 159 >> Следующая


360

Los Alamos Science Number 26 2000
ТСРП плутония

скольку оно очень близко к расстоянию у оксида PuO2, который может загрязнять поверхность. Однако при исследовании данных по ТСРП не удалось найти атомы кислорода при 2,35 А, которые должны присутствовать, если просвечиваемой структурой является PuO2. He удалось найти и какие-либо более отдаленные оболочки кислорода и плутония, являющиеся признаком PuO2. Наконец, и другие особенности, связанные с a-структурой, не связаны с этим оксидом.

Из правой вставки на рис. 2 видно, что амплитуда пика в окрестности

3,75 А (и предположительно часть атомов плутония в этой локальной структуре) в целом уменьшается с увеличением концентрации галлия и доходит почти до нуля между 3,7 и 4,7 ат. % Ga. Эти результаты в целом согласуются с нашими предыдущими экспериментами, которые показали, что объем локальной структуры существенно уменьшается при концентрации Ga ~ 3,3 ат. % или немного более высоком значении. Однако нас удивило, что в образце с 1,7 ат. % Ga выявляется очень небольшая локальная структура. Предыдущие эксперименты показали, что в таком диапазоне концентрации галлия обнаруживается самый большой объем а-структуры. Ho заметим и то, что этот образец с 1,7 ат. % Ga обнаружил некоторые признаки превращения в а'-фазу после охлаждения до 35 К.

Амплитуда первого большого пика в наборе данных, показанных на рис. 2 (соответствующего первой оболочке атомов вокруг атома плутония), также свидетельствует о влиянии концентрации галлия на гцк структуру. Поскольку галлия меньше, чем плутония, длина связи Ga-Pu уменьшается. Поэтому галлий вытесняет ближние атомы плутония из их узлов в решетке и вызывает разупорядочение в распределении пар Pu-Pu в веществе, при этом с увеличением концентрации галлия разупорядочение возрастает. Этот эффект наблюдается в спектрах, причем высота пика уменьшается с увеличением концентрации галлия от 1,7 до 2,3-3,0 ат. %, а также от 3,7-4,7 до 6,5 ат. %. Действительно, при самой высокой измеренной концентрации (6,5 ат. % галлия) среднее число соседей галлия прибли-

жается к единице, и даже можно видеть разрушающий эффект, который приводит к разупорядочению расширенной локальной структуры, затрагивая более отдаленное окружение.

Интересно отметить, что высота пика резко возрастает при увеличении концентрации галлия от 3,0 до 3,7 ат. %. Это та концентрация, при которой а-структура быстро исчезает почти до нуля. Переход от гетерогенной структуры к гомогенной гцк решетке должен сопровождаться общим повышением упорядоченности в расположении атомов плутония, а следовательно, и увеличением высоты первого пика. Таким образом, поведение первого пика в целом подтверждает тенденцию, наблюдаемую в области 3,75 А.

Мы полагаем, что наши последние результаты, полученные с помощью спектроскопии ТСРП, демонстрируют, что определенная методом рентгеноструктурного анализа гцк структура не является полностью 6-фазной. Напротив, в нанометровом масштабе микроструктура плутония включает дополнительную структуру. Оказывается, что характер и объем такой локальной а-структуры при увеличении концентрации галлия меняется сложным образом. Мы также должны увязать появление a-структуры с тем фактом, что параметры решетки и плотности (а также другие свойства, такие как механическая прочность и удельное сопротивление) соответствуют только единой гцк

6-фазной структуре. Конечно, наши результаты должны быть подтверждены в дополнительных экспериментах на образцах с известными характеристиками. Ho в совокупности с предыдущими экспериментами, данными рентгеноструктурного анализа и просвечивающей электронной микроскопии они могут послужить ключом к пониманию природы фазовой стабильности в сплавах плутония.

ТСРП галлия

Меняя энергию рентгеновского излучения, нам удалось прозондировать и окружение атомов галлия, чтобы определить, насколько сравнимы длины связей Ga-Pu и Pu-Pu. В работе (Faure et al. 1996) отмечается, что длина связи

между ближайшими соседями Ga-Pu на 0,1 А короче, чем длина связи между ближайшими соседями Pu-Pu. Более того, длина связи Ga-Pu увеличивается с увеличением концентрации галлия, но начинает уменьшаться при концентрации выше 7,5 ат. %. Длина связи Pu-Pu оказалась очень близкой к величине, которая ожидалась из измерений параметров решетки рентгеноструктурным методом, и уменьшалась с увеличением концентрации галлия. Эти результаты, если они верны, могли бы дать правильное представление о влиянии галлия на стабилизацию 6-фазы.

Однако мы обращаем внимание на то, что в работе (Faure et al. 1996) аппроксимируется вклад от единственной оболочки плутония, даже когда среднее число ближайших соседей галлия равно единице. В этом случае распределение плутония должно быть сильно разупо-рядоченным.

Мы исследовали межатомные расстояния, используя очень чувствительный метод разности фаз, при котором не делается таких допущений, как в работе Faure и др. Спектры ТСРП галлия, полученные для образцов, имеющих указанный выше диапазон концентраций галлия, показаны на рис. 3. При сравнении длин связей Pu-Pu и Ga-Pu мы использовали разности фаз. В отличие от (Faure et al. 1996) мы обнаружили, что в исследованном диапазоне концентраций галлия длины связи Pu-Pu меняются менее чем на 0,008 А. Изменение длины связи Ga-Pu оказалось несколько больше: уплотнение вокруг атомов галлия 0,13 А в первой оболочке, 0,05 А во второй и 0,01 А в третьей (последнее уплотнение находится в пределах ошибки измерения).
Предыдущая << 1 .. 51 52 53 54 55 56 < 57 > 58 59 60 61 62 63 .. 159 >> Следующая

Реклама

c1c0fc952cf0704ad12d6af2ad3bf47e03017fed

Есть, чем поделиться? Отправьте
материал
нам
Авторские права © 2009 BooksShare.
Все права защищены.
Rambler's Top100

c1c0fc952cf0704ad12d6af2ad3bf47e03017fed