Научная литература
booksshare.net -> Добавить материал -> Физика -> Надыкто Б.А. -> "Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2" -> 157

Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 - Надыкто Б.А.

Надыкто Б.А., Темофеева Л.Ф. Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 — Саров, 2003. — 212 c.
Скачать (прямая ссылка): plutoniyfundamentalnieproblemit22003.djvu
Предыдущая << 1 .. 151 152 153 154 155 156 < 157 > 158 .. 159 >> Следующая


У нас в Лос-Аламосе проводились эксперименты по исследованию образования псевдоколлоидов актиноидов в условиях, характерных для горы Юкка, где в зоне аэрации предполагается хранить отработавшее ядерное топливо и где сценарий выбросов предусматривает инфильтрацию подземных вод. Измерения сорбции плутония-239 и амери-ция-241 на коллоиды гематита, смектита и кремнезема показывают, что сорбция Pu(IV) и Am(III) происходит в течение нескольких часов или суток и протекает намного быстрее процесса десорбции, который длится несколько месяцев.

492

Los Alamos Science Number 26 2000
Гора Юкка

Кроме того, сорбция Pu(V) меньше, чем Pu(IV), но со временем она усиливается, вероятно, в результате окислительно-восстановительных реакций Pu(V) в растворе или на поверхностях коллоидов. Последний факт свидетельствует о важности учета связи между формами в растворе и комплексообразованием на поверхностях при определении поведения сорбции актиноидов коллоидами.

Мы также провели полномасштабные испытания по исследованию скоростей фильтрации и взвешенного состояния коллоидов в зоне насыщения на горе Юкка. Были проведены две серии экспериментов в комплексе скважин С, находящемся на расстоянии 2,4 км к востоку от потенциального хранилища. В испытаниях мы вводили индикаторы в зону насыщения в одной скважине и откачивали воду из другой поблизости расположенной скважины, так чтобы скважины сообщались. В два пласта горной породы (туфы Bullfrog и Prow Pass), которые также являются подстилающими породами хранилища, вводили одновременно с индикаторами в растворенном веществе микросферы из полистирола разных размеров (диаметром 280, 360 и 640 нм). Микросферы выбирались таким образом, чтобы по размерам и поверхностным зарядам они максимально соответствовали псевдоколлоидам.

Все микросферы оказались подвижными, но их масса во второй скважине была меньше, чем масса индикаторов, не являющихся коллоидами, которые вводились одновременно. Бимодальные (двухвершинные) кривые прохождения для всех индикаторов в испытании в туфе Bullfrog свидетельствуют о наличии множества путей переноса (см. рис. 17 в предыдущей статье). Эти два испытания показали, что перенос коллоидов в двух водоносных горизонтах зависит от свойств породы, химических процессов в грунтовых водах и размера коллоидов. Данные по микросферам позволили оценить скорости прилипания коллоидов к поверхностям трещиноватого туфа и отлипания от них. В настоящее время проводятся дополнительные полевые и лабораторные испытания с целью исследования переноса коллоидов в других видах насыщенных сред в горе Юкка, включая нетрещиноватый туф и аллювий.

В последнее время в лабораторных экспериментах основное внимание уделяется измерению скоростей сорбции-десорбции и характеристик долгоживущих радионуклидов, сильно сорбирующихся на некоторые коллоиды, которые могут присутствовать либо неподалеку от хранилищ отходов (оксиды железа, образующиеся в результате разрушения емкостей с отходами), либо вдали от них (кремнезем и монтмориллонитовая глина) в горе. Эти эксперименты показывают, что плутоний сорбируется очень сильно и быстро на оксиды железа и монт-мориллонитовую глину, а его сорбция на кремнезем более медленная и слабая. Эксперименты также показывают, что присутствие других ионов, таких как ионы кальция, несколько подавляет сорбцию плутония.

С использованием данных полевых и лабораторных экспериментов по программе тепло- и массопереноса на основе метода конечных элементов (FEHM) моделируется перенос радионуклидов в горе Юкка с участием коллоидов. Основными переменными при этом являются характер и концентрация моделируемого коллоида, механизмы и кинетика сорбции-десорбции актиноидов, насыщение жидкостями и свойства матрицы окружающей породы. При таком моделировании концентрация коллоидов меняется в зависимости от сценария выброса, времени и расстояния от упаковок с отходами. Для точного моделирования требуется информация о скоростях растворения отходов (остеклованных отходов или отработавшего топлива), химическом составе воды и распределении актиноидов между твердой и водной фазами. Так как в оценках этих переменных много неопределенностей, результаты к настоящему времени в основном качественные.

Предварительные расчеты показывают возможность переноса актиноидов в окислительных состояниях III и IV с участием коллоидов, что будет определяться прежде всего течением в трещинах в горе Юкка. Из-за низкой концентрации природных коллоидов и большой площади поверхности неподвижных пород, которая может участвовать в сорбции актиноидов, самую большую проблему с точки зрения эф-

фективности хранилища представляют коллоидные формы отходов. Ожидается, что актиноиды будут почти необратимо сорбироваться на эти коллоиды или будут внедрены в них. Однако коллоидам-отходам придется пройти через зону аэрации, прежде чем они попадут в зону насыщения. В зоне аэрации такому переносу должна препятствовать фильтрация на поверхностях раздела воздух-вода и порода-вода. В зоне насыщения из-за большой скорости грунтовых вод в трещинах прилипание коллоидов-от-ходов к поверхностям трещин уменьшается. Среди природных коллоидов этой зоны коллоиды глины будут более способствовать переносу радионуклидов, чем коллоиды кремнезема. Однако для точной оценки того, сможет ли перенос радионуклидов коллоидами отрицательно повлиять на эффективность хранилища ядерных отходов в горе Юкка, необходимы дополнительные данные. Для количественной оценки механизма переноса необходимо иметь более глубокое представление о конкретном поведении коллоидов в данной местности, основных механизмах и кинетике сорбции и десорбции, влиянии связанной с трещиноватостью фильтрации, а также об изменении локального окружения хранящихся отходов. ¦
Предыдущая << 1 .. 151 152 153 154 155 156 < 157 > 158 .. 159 >> Следующая

Реклама

c1c0fc952cf0704ad12d6af2ad3bf47e03017fed

Есть, чем поделиться? Отправьте
материал
нам
Авторские права © 2009 BooksShare.
Все права защищены.
Rambler's Top100

c1c0fc952cf0704ad12d6af2ad3bf47e03017fed