Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 - Надыкто Б.А.
Скачать (прямая ссылка):
7880 элементов
5?
ж) Треугольная сетка с низким разрешением
Number 26 2000 Los Alamos Science
и включающими очень тонкие слои, которые должны быть сохранены непрерывными. В результате мы выбрали сетки, элементами которых являются треугольники в двумерном моделировании и тетраэдры в трехмерном моделировании.
В дополнение к критерию наилучшего представления геометрии горы, сетки также дают возможность выбора с точки зрения их пригодности для различных программ физических расчетов. Некоторые программы могут решать задачи только на регулярных сетках, таких как на рисунках (б)-(г). Другие могут использовать сетки из четырехугольных и треугольных элементов, наподобие тех, которые представлены на рисунках (д) и (е), но не неструктурированные сетки типа (ж) и (з). Таким образом, метод разбиения сетки должен быть совместим с программой расчета
11 673 элемента
е) Квадратная трехмерная сетка
физических процессов, которая будет применена.
Разработка моделей фильтрации и переноса для горы Юкка раздвинула границы технологии построения сеток. Размер моделей требует поддерживать как можно меньшее число элементов, сложные физические процессы требуют точного представления геологии хранилища, а необходимость получения своевременных результатов заставляет нас автоматизировать процесс построения сетки там, где это возможно. Эти зачастую противоречащие друг другу требования были выполнены совместными усилиями в процессе улучшения возможностей построения сеток, которые должны соответствовать задачам моделирования горы Юкка. ¦
31 520 элементов
з) Треугольная сетка с высоким разрешением
475
Гора Юкка
Время (лет)
Рис. 6. Скорость распада радионуклидов в ядерных отходах
Начальная активность отходов (первые 10ОО лет) в основном является результатом распада ко-роткоживущих продуктов деления. Остаточная активность, сниженная на три порядка величины, является результатом распада технеция-99, йода-129 и трех долгоживущих актиноидов: непту-ния-237, плутония-239 и плутония-242
миграции еще одним процессом, который обсуждается на с. 492. Чтобы быть достоверными, наши модели переноса должны учитывать все эти процессы.
Химия нептуния
Из нескольких сотен радионуклидов в составе отработавшего топлива только шесть являются долгоживущими, растворимыми, подвижными, присутствующими в большом количестве и достаточно опасными, чтобы внести существенный вклад в рассчитываемые дозы облучения, в случае если нуклиды достигнут родниковой воды в долине Амаргоза. Четыре из них (технеций-99, йод-129, уран-234 и нептуний-237) могут переноситься грунтовыми водами вследствие высокой растворимости и слабого уровня поглощения минералами. Другие два (плутоний-239 и плутоний-242) имеют тенденцию к поглощению минералами (поскольку имеют состояние окисления IV), но могут переноситься коллоидами или как коллоиды.
Хотя через ближайшие 10 тысяч лет (рис. 6) в долину попадут преимущественно технеций-99 и йод-129 предпо-
лагается, что дозы облучения ими не будут превышать пределы, установленные ЕРА. Через 10 тысяч лет радионуклидом, вызывающим озабоченность, станет нептуний-237. Хотя концентрация нептуния в отработавшем топливе мала (только 0,03%), она будет возрастать со временем вследствие распада америция-241 (период полураспада 432,7 года). Вследствие высокой радиотоксичности, большого периода полураспада (2,14 • IO6 лет), высокой растворимости и относительно низкого уровня поглощения туфами в горе Юкка нептуний стал радионуклидом номер один в расчетах переноса радионуклидов. Мы провели широкие лабораторные исследования, чтобы определить химические свойства нептуния: растворимость, образование форм, сорбционные свойства для моделирования переноса.
Растворимость. Как большинство природных водоносных горизонтов, грунтовые воды горы Юкка содержат ряд растворенных химических соединений, которые могут взаимодействовать с радионуклидами и изменять растворимость последних. Такие радионуклиды, как нептуний, технеций и плутоний
также очень чувствительны к изменениям окислительно-восстановительно-го потенциала воды и pH. Эти изменения влияют на устойчивость состояния окисления радионуклидов, которое является основным параметром, лимитирующим скорость геохимических реакций.
В табл. I даны характеристики грунтовых вод из двух скважин в зоне насыщения и воды в порах, обнаруженной в зоне аэрации в горе Юкка. Поскольку карбонат является преобладающим лигандом для образования комплексов нептуния и поскольку состав воды в двух скважинах зоны насыщения имеет примерно такое же содержание бикарбонатов, как в горе Юкка, мы использовали ее химические свойства в наших расчетах переноса.
В окислительной среде (т. е. в воде с окислительно-восстановительным потенциалом >200 мВ) нептуний будет устойчивым в состоянии окисления V, которое вообще имеет самую высокую растворимость среди всех окислительных состояний актиноидов. Однако в воде зоны насыщения в горе Юкка могут существовать условия восстановления из-за недостатка кислорода в присутствии низковалентного железа. Эти условия могут привести к стабилизации нептуния в состоянии окисления IV и снижению степени его растворимости на несколько порядков величины. Хотя исследования еще продолжаются, текущие данные убедительно подтверждают наличие восстановления в грунтовых водах в зоне насыщения горы Юкка.
