Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 - Надыкто Б.А.
Скачать (прямая ссылка):
С того времени мы начали применять спектроскопию ТСРП для исследования локальной структуры плутониевых сплавов и получения структуры сотен плутониевых комплексов в растворах, твердых телах, шламе, почвах, иле. При сотрудничестве с учеными многих других институтов в рамках нашей основной программы исследования молекулярного строения актиноидов мы исследовали также комплексы тория, урана, нептуния, америция и кюрия. В данной статье1 мы углубимся в суть теории и практического применения метода ТСРП и опишем несколько примеров использования данного метода в исследовании урана и структуры коллоидов
1 Некоторые части этой статьи были взяты из статьи 1998 года С. Д. Конрадсона “Применение метода ТСРП в науке о веществах и окружающей среде” (Applied Spectroscopy. 52: 252А) с разрешения издателя, Общества исследователей в области прикладной спектроскопии.
Number 26 2000 Los Alamos Science
425
Методика ТСРП
Экспериментальная камера
Ограничитель Детектор для пучка калибровки
по энергии переданного излучения
Детектор
свечения
Регистратор
Монохроматор
двойной
кристаллический
Накопительное
кольцо
синхротрона
Аппаратура контроля и управления
Кристалл
кремния
Рис. 1. Типичная экспериментальная установка для исследований методом ТСРП
Полный спектр рентгеновских лучей, испускаемых синхротроном, проходит через входную щель (которая помогает коллимировать рентгеновские лучи) и попадает в двойной кристаллический монохроматор. Рентгеновские лучи отражаются от кристаллографических плоскостей решетки, расположенных под углом 6 относительно входящего пучка. Поскольку выполняется условие рассеяния Брэгга Tiki = 2<isin6, только рентгеновские лучи с энергией En = HhdXi могут отражаться от кристаллов. Одним из возможных способов исключаются гармоники более высокого порядка, так что только основная гармоника (п = 1) проходит через выходные щели. Можно выбрать различные энергии рентгеновского излучения, изменяя угол 6. Монохроматический пучок проходит через ионизационную камеру, которая регистрирует интенсивность пучка /0, поглощая его часть. Затем пучок проходит через образец и интенсивность прошедшего рентгеновского излучения I измеряется второй ионизационной камерой. Логарифм отношения HIq дает величину поглощения. Мы можем также определить поглощение образца путем измерения интенсивности его рентгеновской флуоресценции детектором, который находится за пределами пучка. И наконец, пучок проходит через эталонный образец, край полосы поглощения которого используется для корректировки неопределенностей при определении энергии излучения
плутония. Другие применения метода обсуждаются в нескольких статьях данного сборника Los Alamos Science (см. например, статью “Определение характеристик акваионов плутония с помощью спектроскопии ТСРП” на с. 420).
Спектроскопия ТСРП
На рис. 1 показана схема типичного эксперимента ТСРП. Широкополосный спектр рентгеновского излучения из синхротрона направлен на двойной кристаллический монохроматор. В этом приборе два параллельно расположенных кристалла кремния размещены под углом 0 к входящему пучку. Только определенные длины волн рентгеновского излучения (основная плюс ее гармоники) могут удовлетворять условию брэгговского рассеяния для конструктивной интерференции от плоскостей решетки кристаллов и, таким образом, пропускаются. После того как гармоники более высокого порядка устранены, рентгеновские лучи с
“единственной” длиной волны выходят из устройства: поскольку относительная ширина полосы частот образующегося пучка составляет - IO""4, т. е. возникают 10 кэВ рентгеновские лучи с разбросом энергии только 1 эВ, такой пучок считается монохроматическим. Меняя ориентацию двух кристаллов, мы можем выбирать различные энергии, следовательно, монохроматор позволяет исследовать образец, используя монохроматические рентгеновские лучи в широком диапазоне энергий.
Интенсивность Zq рентгеновского излучения регистрируется с помощью детектора (обычно газовой ионизационной камерой), прежде чем пучок попадает на образец. В случае идеального образца поглощается от 50 до 90% интенсивности пучка рентгеновских лучей, а остальная часть проходит дальше. При проведении эксперимента в режиме пропускания второй детектор, помещенный за образцом, регистрирует интенсивность / прошедшего пучка. Эта интенсивность подчиняется закону Бэра:
7=/ое-ц(Я)? (1)
где [і(?) - зависящий от энергии коэффициент поглощения образца, L - толщина образца, E - энергия падающего рентгеновского излучения.
В общем случае уменьшается приблизительно как Er^ с увеличением энергии рентгеновского излучения. При определенных энергиях, однако, эта величина резко возрастает до более высокого значения, как показано на рис. 2. Такие “скачки” профиля поглощения называются краями полосы поглощения. Они возникают, когда E равняется энергии связи электрона в одном из элементов, составляющих образец, и таким образом энергии, при которых появляются края поглощения, являются характерными для каждого элемента. Во время эксперимента рентгеновские лучи с высокой точностью сканируют край поглощения элемента, из которого сделана мишень, и, сравнивая I с /0, мы измеряем зависимость [і(?) как функцию E для этого элемента.
