Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
К сожалению, эти модели нарушают трансляционную инвариантность кристаллической решетки. Чтобы применить их к системам с коррелированными электронами, эти модели должны позволять восстанавливать трансляционную инвариантность. При обычном подходе локализованные (или почти локализованные) f электроны становятся примесью, и постулируется решетка из пар, состоящих из электрона проводимости и f электрона, которые либо расположены в каждом узле решетки, либо распределены случайным образом среди узлов. В принципе трансляционная симметрия делает расширенные модели с примесями решаемыми, но на практике возникают огромные вычислительные труд-
Энергия возбуждения
20-1500 эВ 2-10 эВ 2-10 эВ 1-25 мэВ 1-25 мэВ 1-25 мэВ 1-25 мэВ 0,1 мэВ 0,1 мэВ 0,1 мэВ 0,2 мэВ 0,01—0,1 мэВ
ности и прогресс в их решении очень медленный.
Шкала энергий в электронных явлениях. В табл. 1 приведены виды возбуждения в состояниях твердых тел или эффекты, а также масштаб энергий и теория, которая наиболее применима для описания каждого эффекта. При относительно высоких энергиях (2-10 эВ) эффекты включают структуры кристаллов в основном состоянии, а также конкретные энергии связи и устойчивость этих структур. Эти свойства моделируются с помощью одноэлектронных методов, так же как константы упругости, которые относятся к эффектам при умеренных энергиях - 1-25 мэВ. Низкоэнергетические (0,1 мэВ) возбуждения и такие явления, как удельное сопротивление, магнитное упорядочение и удельная теплоемкость, могут быть описаны либо одноэлектронной, либо многоэлектронной моделью, тогда как при очень низкой энергии (0,1-0,01 мэВ) коллективные электронные основные состояния, такие как сверхпроводимость и магнетизм, могут быть описаны только с помощью многоэлектронных моделей.
Однако не все явления в твердых телах могут быть полностью объяснены с использованием одного приближения. Например, эффект де Гааза - ван Альфе-на (дГвА)1, как это видно в тяжелофер-мионных материалах, требует использования обоих методов. Колебания могут быть объяснены с помощью одноэлектронных теорий, тогда как очень тяже-
Типичный теоретический метод
Одноэлектронный/многоэлектронный
Одноэлектронный
Одноэлектронный
Одноэлектронный
Одноэлектронный
Одноэлектронный
Одноэлектронный
Одноэлектронный/многоэлектронный
Одноэлектронный/многоэлектронный
Одноэлектронный/многоэлектронный
Многоэлектронный
Многоэлектронный
лые массы электронов объяснимы только с помощью теорий коррелированных электронов. Другим примером являются спектры, полученные в фотоэмиссион-ных экспериментах, которые проводятся при относительно высоких энергиях, но за короткий промежуток времени. Фотоэмиссионные спектры позволяют определять одноэлектронные плотности состояний, предсказанные одноэлектронными методами, но, поскольку временной интервал очень маленький, флуктуации спина и заряда могут добавить лишь немного особенностей в общие спектры (см. статью “Фотоэлектронная спектроскопия а- и 6-плутония” на с. 170). Очевидно, что для объяснения свойств металлического плутония и его соединений нужны оба теоретических подхода.
Чтобы передать общую картину металлических актиноидов, сначала обсудим присущие им свойства связи, для чего используем одноэлектронные методы. Позднее, когда будем рассматривать фазовые неустойчивости и другие явления, связанные с низкими энергиями, нам потребуются аргументы и понятия теории коррелированных электронов.
Сцепление в легких актиноидах - сходство с переходными металлами
Наше обсуждение свойств связи, которыми обладают актиноиды, сфокусировано на роли валентных 5f электронов. Электроны 5f в легких актиноидах (от тория до плутония) являются блуж-
100
Los Alamos Science Number 26 2000
Плутоний. Физика конденсированного вещества
Элемент
Рис. 5. Металлические радиусы актиноидов в основном состоянии
Металлический радиус - это половина среднего расстояния между атомами в твердом теле. Линия прослеживает постепенное изменение металлических радиусов простых трехвалентных металлических актиноидов, чьи f электроны локализованы и, таким образом, не участвуют в связи. Металлические радиусы легких актиноидов - от тория до плутония - попадают на параболическую кривую ниже линии трехвалентных элементов, указывая на вклад f электронов в образование связи, т. е. их участие в подталкивании атомов друг к другу
дающими, как и 5d электроны в переходных металлах участвующими в связи в твердом теле и влияющими на большую часть свойств с высокой энергией, таких как сцепление, кристаллическая структура и свойства упругости. Напротив, ме- 0S
о
таллы, являющиеся тяжелыми актинон- >*
дами (от америция до лоуренсия), имеют я
локализованные (подобные атомным в >g
противоположность блуждающим) 5f о
электроны и, таким образом, являются і
истинными аналогами редкоземельных §
металлов. (Наличие локализованных S
магнитных моментов как в лантаноидах, так и в тяжелых актиноидах является непосредственным признаком того, что f электроны локализованы.)
