Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
В этих исследованиях было выявлено несколько механизмов роста пузырьков, включая объемную диффузию и образование дислокационных петель. Мы установили, что рост пузырьков зависит от гомологической температуры (температуры металла, отнесенной к его температуре плавления) и давления гелия. Обычно один механизм роста преобладал над другими в пределах данного режима темпера-тура-давление, как это видно из схематической “карты роста” пузырьков на рис. 3. Мы разработали и количественные модели для различных механизмов роста и сравнили свои прогнозы с экспериментальными результатами по распуханию тритидов металлов. Эти модели можно применить для получения нижней и верхней границ распухания плутония, обусловленного гелием.
Нижняя граница определяется механизмом образования дислокационной
торая происходит, когда температура выше или равна половине температуры плавления. Пузырьки находятся в равновесии, если давление гелия внутри пузырька равно поверхностному натяжению основного материала, то есть
г
(3)
где р - давление гелия, у - поверхностная энергия основного металла и г - радиус пузырьков. Если плотность пузырьков на единицу объема равна Nb и мы предполагаем закон идеального газа, то вызванное гелием распухание определяется как
AT I 471
AV Л V J
v 'max
г3 =
4nNv
'[HeforV
2 у
•(4)
петли, для которого не требуется термической активации, но нужно очень высокое давление гелия внутри пузырька. Исследования на тритидах металлов показали, что плотность гелиевых пузырьков, образовавшихся по этому механизму, составляет примерно два атома гелия на атом основного материала, то есть каждые два атома гелия занимают объем V одной вакансии. Поэтому минимальное объемное расширение в результате образования гелиевых пузырьков определяется уравнением (Wolfer 1989)
Вызванное гелием распухание, связанное с образованием равновесных пузырьков, можно определить с помощью уравнения (4), но сначала нам нужно знать плотность пузырьков, а также поверхностную энергию основного материала. Последнюю можно оценить, используя значение для жидкого плутония при температуре плавления, уплж = 0,55 Дж/м2, которое является единственным значением поверхностной энергии для плутония, имеющемся в литературе. Воспользуемся эмпирической формулой, приведенной в работе (Murr 1975):
7 = 1>27плж+0,45(Гпл-Г) .
(5)
(2)
где концентрация гелия [He] дается в атомных частях на миллион. Эта модель предсказывает, что по мере накопления гелия распухание будет расти по линейному закону пропорционально концентрации гелия.
Чтобы получить верхнюю границу вызванного гелием распухания, рассмотрим рост равновесных пузырьков в результате объемной диффузии, ко-
Плотность пузырьков зависит главным образом от температуры, или точнее, от подвижности гелия. При температурах, при которых возможна миграция вакансий, небольшие гелий-ва-кансионные кластеры образуются при очень низких концентрациях гелия, около 10 и менее аррт (атомных частей на миллион). После образования активных центров имеющиеся кластеры или пузырьки захватывают все вновь образующиеся атомы гелия. Таким образом, пузырьки растут.
При температуре металла, равной половине температуры плавления, при концентрациях гелия от 100 до
280
Los Alamos Science Number 26 2000
Радиационные эффекты в плутонии
1000 аррш наблюдаемые плотности пузырьков составляют от IO12 до IO14 пузырьков/см3. Однако плотность резко возрастает с понижением температуры, так как подвижность вакансий уменьшается. При температуре, равной одной четверти температуры плавления, плотность пузырьков увеличивается примерно на четыре порядка и составляет от IO16 до IO18 пузырьков/см3. Отметив, что согласно уравнению (4) более низкой плотности пузырьков соответствует более высокое распухание, консервативно устанавливаем, что при температуре 70 0C плотность пузырьков в плутонии должна составлять около 2-Ю14 пузырьков/см3 (см. рис. 4).
Теперь мы в состоянии вычислить распухание за счет гелиевых пузырьков, используя уравнения (3) и (4) для соответственно нижнего и верхнего уровня оценки. Результаты показаны на рис. 5 для температуры 70 0C. Распухание за счет гелиевых пузырьков при более низких температурах в процессе старения попадает в диапазон, ограничиваемый верхней и нижней границами. Хотя эти оценки и являются грубыми, изменения объемов, обуславливаемые только гелиевыми пузырьками, невелики. Даже через 60 лет распухание значительно меньше 1 %. Поэтому важно рассмотреть другие механизмы изменения плотности, также как распухание за счет образования пустот (пор).
Радиационное распухание металлов, вызванное образованием пор
Распухание за счет образования пустот (пор) является побочным процессом при восстановлении поврежденной кристаллической решетки. Мы уже отмечали, что в результате акта распада образуется тяжелое дочернее ядро, которое проходя через материал создает тысячи пар Френкеля, состоящих из вакансий и междоузельных атомов. В материалах с гцк структурой атомы внедрения подвижны даже при криогенных температурах; в процессе случайной миграции они поглощаются дислокациями и границами зерен. Ho междоузельные атомы также объединяются с вакансиями (рекомбинируют), таким обра-
