Научная литература
booksshare.net -> Добавить материал -> Физика -> Надыкто Б.А. -> "Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1" -> 185

Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.

Надыкто Б.А., Темофеева Л.Ф. Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 — Саров, 2003. — 304 c.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка): plutoniyfundamentproblemi2003.djvu
Предыдущая << 1 .. 179 180 181 182 183 184 < 185 > 186 187 188 189 190 191 .. 222 >> Следующая


Вслед за интенсивным первичным распадом ядерных частиц и последующим каскадом столкновений следует локальный термический пик, продолжающийся по меньшей мере несколько пикосекунд, в течение которого и происходит дополнительная перестройка структуры дефектов (рекомбинация, миграция и агломерация). Взаимодействие сохранившихся дефектов с микроструктурой и их эволюция в зависимости от времени и температуры определяют степень влияния самооблучения на свойства плутония. Теоретическое моделирование с использованием специальной формы метода Монте-Карло (называемой кинетическим методом Монте-Карло) обеспечивает глубокое понимание этих важных процессов, происходящих на атомарном уровне.

Общее повреждение решетки. Вакансии и интерстиции, или атомы внедрения, влияют на свойства материалов, потому что они нарушают взаимодействие атомов в твердом теле. Вакансии вызывают смягчение решетки из-за снижения атомного взаимодействия в месте нахождения вакансии. Интерстиции, образующиеся при само-облучении, вызывают очень большие возмущения решетки и образование локальных полей напряжений. Оба типа повреждений приводят к изменениям эффективного атомного объема решетки. Для большинства металлов эти дефекты влияют на такие макроскопические свойства, как константы упругости, плотность, параметры решетки, электрическое сопротивление, прочность, пластичность. Ожидается, что в плутонии такие изменения будут существенными, потому что 5f электроны находятся на грани между состояниями связывания и локализации. Легко представить, что изменения в атомном объеме или во внутренних напряжениях, возникающие из-за дефектов, созданных облучением, могут влиять на тонкое равновесие фазовой стабильности плутония.

Удивительно мало проведено исследований по самоооблучению плутония при температуре окружающей среды. До сих пор расчеты электронных структур не могут адекватным образом отразить дефектные структуры. Имеется лишь несколько экспериментальных работ по систематическому исследованию этого явления. При температуре окружающей среды происходит очень сложное взаимодействие между повреждением и отжигом (или залечиванием). Остаточное повреждение сильно зависит от подвижности дефектов, их взаимодействия друг с другом и с другими дефектами, а также с растворенными атомами элементов примесей.

Большинство экспериментов по исследованию повреждений в плутонии при само-облучении было проведено в условиях криогенных температур, при которых происходит лишь небольшой отжиг дефектов. В последующих экспериментах изучали подвижность дефектов и восстановление поврежденной решетки при нагреве в процессе изохронных отжигов. Как показано на рис. 1(a), в процессе самооблучения при температуре 4 К a-фаза значительно расширяется, 6-фаза, сохраненная за счет легирования алюминием (несколько ат. %) существенно сжимается, тогда как (5-фаза (сохраненная путем легирования титаном) сжимается незначительно. Во всех трех случаях удельное электрическое сопротивление в процессе самооблучения заметно возрастало, отражая образование дефектов в решетке, как это видно на рис. 1(6). Если допустить, что самооблучение будет проходить достаточно долго, все три фазы станут сильно разупорядоченными, возможно, приближаясь к аморфному состоянию, плотность которого составляет 18,4 г/см3.

Типичные кривые отжига (рис. 2) показывают, что многие повреждения отжигаются при температуре 100 К, а большая их часть устраняется при достижении комнатной температуры. Из-за недостатка данных такие ключевые параметры, как подвижность интерстиций и вакансий не могут быть определены. Однако мы знаем, что их подвижность зависит от гомологической температуры (температура, деленная на

Number 26 2000 Los Alamos Science

243
Доля сохранившихся повреждений

Старение плутония и его сплавов

О 100 200 300

Температура отжига (К)

Рис. 2. Отжиг повреждений, накопленных при самооблучении

Большая часть повреждений, накопленных в решетке а- и 5-плутония в процессе самооблучения при 4,5 К, отжигается при нагреве до комнатной температуры. Доля остаточных повреждений измерялась по относительному изменению электрического сопротивления, которое восстанавливалось в процессе кратковременных изохронных отжигов при нагреве выше 4,5 К. Большая часть поврежденной решетки восстанавливается при комнатной температуре. Образцы плутония в (/.-фазе находились при температуре 4,5 К в течение 640 часов, сплав Pu-Al (8 ат. % алюминия) - 665 часов, а сплав Pu-Al (4 ат. % алюминия) - 920 часов

температуру плавления материала), поэтому сравнение с другими металлами, облученными в ускорителях или реакторах, дает нам понимание сути процессов. Конкретно мы оценили, что интерстиции подвижны при температурах выше 20 К. Вакансии начинают мигрировать и аннигилировать при температуре около 200 К, а кластеры как вакансий, так и интерстиций термически диссоциируют при температуре около 400 К, приводя к полному восстановлению решетки.

На основании нынешнего рудиментарного понимания этих процессов мы не можем предсказать поведение радиационных повреждений, накопленных в плутонии за длительное время при обычных температурах хранения. Однако основные наблюдения за повреждениями при самооблучении показывают, что существенных макроскопических изменений в течение по меньшей мере 40 лет не происходит: иными словами, плутоний не “рассыпается”. Оказалось также, что не происходит и больших ми-кроструктурных изменений, таких как изменение фазового состава или сегрегация. В ранних исследованиях для 6-фазных сплавов было установлено небольшое объемное расширение, ~ 0,3% за 10 лет. Однако для лучшего понимания необходимы подробные микроструктурные исследования. В частности, необходимо использовать возможности спектроскопии тонкой структуры рентгеновского поглощения (ТСРП), чтобы прозондировать локальную структуру в окрестности атомов плутония и галлия по мере старения плутония.
Предыдущая << 1 .. 179 180 181 182 183 184 < 185 > 186 187 188 189 190 191 .. 222 >> Следующая

Реклама

c1c0fc952cf0704ad12d6af2ad3bf47e03017fed

Есть, чем поделиться? Отправьте
материал
нам
Авторские права © 2009 BooksShare.
Все права защищены.
Rambler's Top100

c1c0fc952cf0704ad12d6af2ad3bf47e03017fed