Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Number 26 2000 Los Alamos Science
227
Изготовление монокристаллов стабилизированного галлием плутония
Джейсон С. Лешли, Майкл С. Блау, Роджер Л. Момент
Америций и газовый пузырек выходят через поверхность расплавленного плутония. Образец левитирует в вертикальном тигле печи вакуумной перегонки. Такие операции используют для получения сверхчистых образцов, из которых выращивают монокристаллы стабилизированного галлием 6-фазного плутония
228
Los Alamos Science Number 26 2000
Изготовление монокристаллов стабилизированного галлием плутония
Йтя определения многих фундаментальных свойств плутония, гаких как электронная структу-ды колебаний атомов, ученым необходимы большие монокристаллы этого металла. Электронная структура кристаллического твердого вещества определяет образование связей, магнетизм и упругость. Роль колебательных свойств повышается с увеличением температуры вещества.
Поскольку электронная структура и моды колебаний металлов отражают основные свойства симметрии решетки, которая никогда не бывает сферически-симметричной, эти свойства всегда имеют направленный характер. Направленность невозможно установить на поликристал-лических образцах, так как измерения параметров поликристалла дают усредненные значения по всем направлениям в кристалле. Информацию о направленности можно получить только на монокристалле с протяженным правильным расположением элементарных ячеек.
Ho монокристаллов плутония в настоящее время не существует.
В Лос-Аламосе недавно начались работы по изготовлению плутония и последующему выращиванию крупных монокристаллов стабилизированного галлием 6-фаз-ного плутония. Образцы должны быть изготовлены из металла самой высокой чистоты, так как на электронную структуру и моды колебаний плутония сильно влияют следовое содержание примесей и состав сплавов. Необходимый размер кристалла зависит от методики измерений. Например, для измерения плотности электронных состояний методом фотоэмиссионной спектроскопии требуются кристаллы размером около 1 мм3. Для измерения упругих постоянных методом резонансной ультразвуковой спектроскопии требуются кристаллы размером уже в несколько кубических мм. Наконец, в экспериментах с неупругим рассеянием нейтронов,
в которых исследуются спектры фононов, нужны монокристаллы 242Pu размером в 1 см3 (у 242Pu сечение поглощения нейтронов меньше, чем у
239рц
5 И
он является наиболее подходящим изотопом для измерений рассеяния).
В настоящей статье мы дадим обзор методов выращивания кристаллов плутония кристаллизацией из твердого состояния и объясним, почему трудно выращивать монокристаллы требуемого размера. Затем рассмотрим используе-
мые нами методики очистки и работы, проводимые в рамках программы выращивания кристаллов. Мы уже вырастили зерно плутония, достаточно большое, чтобы на нем можно было проводить измерения методом фотоэмиссионной спектроскопии.
Методики выращивания кристаллов плутония
Выращивание кристаллов из расплавленного плутония. Наиболее легким способом получения монокристаллов является выращивание их из жидкого состояния (или расплава). По
мере охлаждения жидкого металла и его затвердевания между атомами возникают упорядоченные связи, поскольку достигается состояние равновесия между силами притяжения и отталкивания.
Однако очень трудно вырастить монокристалл чистого плутония, просто давая расплаву затвердеть. По мере затвердевания из расплава и охлаждения до комнатной температуры чистый металл проходит через шесть аллотропических фаз (є, S', S, у? P и а). В каждой новой фазе атомы плутония смещаются из своего положения, образуя новую кристаллическую структуру, имеющую другую плотность. Любые зерна кристаллов, уже образовавшиеся при охлаждении, разрушаются при каждом последующем фазовом превращении. В результате неизбежно образуется поликристаллическое твердое вещество (см. рис. 1).
В 60-х годах ученые Ap-гоннской национальной лаборатории выращивали монокристаллы а-фазного плутония, охлаждая расплавленное вещество под давлением 55 кбар. В этих условиях плутоний затвердевает с образованием непосредственно |3-фазы и превращается в устойчивую при комнатной температуре a-фазу при 420°С, а не при 112°С, как это происходит при нормальном давлении. (Более высокая температура означает, что атомы относительно подвижны в начале формирования зерен a-фазы.) Более того, при переходе из P-фазы в a-фазу при давлении 55 кбар объем металла не меняется. Сочетание таких благоприятных свойств позволило исследователям вырастить крупные зерна, которые затем были вырезаны из матрицы и отполированы со всех сторон до получения монокристаллов. Аль Арко, ныне сотрудник Лос-Аламосской лаборатории, измерил удельное сопротивление и магнитную восприимчивость некоторых из этих монокристаллов а-фазы.
Также в 60-е годы Роджер Момент из Роки Флэте пытался выращивать крупные зерна стабилизированного галлием
Рис. 1. Поликристаллический плутоний
Стабилизированный галлием 5-фазный плутоний затвердевает с образованием структуры, состоящей из множества зерен. Для лучшего выявления структуры образец 5-плутония (1 мае. % Ga) сфотографирован в поляризованном свете. Каждое зерно отражает свет различным образом, поскольку атомы в каждом зерне расположены в различных направлениях. В настоящее время проводятся работы по выращиванию зерен плутония с линейными размерами порядка 1-10 мм.
