Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
?0K(n(r)) = ?0(rs) + Sk(F5) , где
1
Ws) = -0,045 G(A) ;
G(x) = (1 + х )ln(1+-^-) — X +-^ (13)
Таким образом, можно рассчитать полную энергию в основном состоянии путем решения эффективного одноэлектронного уравнения. Это грандиозное упрощение, заменяющее взаимодействие электронов эффективными одноэлектронными состояниями, будет работать только в том случае, если будет найден правильный эффективный одноэлектронный потенциал. ¦
* „
К таким твердым телам относятся простые металлы, переходные металлы, актиноиды, р-электронные элементы и тысячи соединений этих элементов.
Number 26 2000 Los Alamos Science
139
Свойства актиноидов в основном состоянии
Элемент
Рис. 4. Рассчитанные ТФП и экспериментальные значения равновесных объемов для легких актиноидов
Мы использовали ТФП для расчета равновесного объема для каждого легкого актиноида в его наблюдаемой кристаллической структуре и в гипотетической гцк структуре. В каждом расчете мы использовали сначала приближение локальной плотности (ПЛП), а затем обобщенное градиентное приближение (ОГП). Полученные в ПЛП значения систематически меньше экспериментальных, а результаты ОГП обычно на несколько процентов выше и лучше согласуются с наблюдениями. Действительно, расчеты в ОГП воспроизводят некоторые более мелкие подробности наблюдений, включая небольшое увеличение равновесного объема между а-нептунием и а-плутонием. Результаты показывают, что 5f электроны в (/.-плутонии, так же как и в (/.-уране, являются делокализованными
продолжение со с. 136
решается при использовании Х-а метода Слэтера, как и любое другое одноэлектронное уравнение. Кроме того, обменные части эффективного потенциала очень похожи в этих двух методах. Однако в отличие от традиционных подходов преимущество ТФП состоит в том, что она представляет в явной и хорошо обоснованной форме полную энергию электронов в решетке через функционал полной плотности электронов. Следовательно, можно сказать, что ТФП имеет выходные данные двух типов: во-первых (и это наиболее важно), это полная энергия и плотность заряда электронов в твердом теле, а во-вторых (это менее строго сравнимо с экспериментом), энергетические зоны и плотность состояний. Последнее множество свойств может быть также рассчитано на основе зонной теории с помощью Х-а метода Слэтера.
Равновесные объемы на основе расчетов ТФП. На рис. 4 мы представляем рассчитанные равновесные объемы всех легких актиноидов для нескольких различных входных данных, чтобы показать результаты расчетов, исходя из функционала энергии в методе ТФП, определенного уравнением (7). Мы использовали как наблюдаемую кристаллическую структуру, так и гипотетическую гцк структуру для каждого элемента (для тория наблюдаемая структура является гцк структурой). Затем мы повторили расчет, используя две наиболее часто употребляемые приближенные формы функционала энергии метода ТФП: ПЛП и ОГП. Эти два приближения определяют конкретные формы обменно-корре-ляционного члена (Eok), показанного в уравнениях (11) и (13). В ПЛП Eqk является функцией локальной плотности; в ОГП - это функция локальной плотности и градиента плотности.
Заметим, что не имея никакой экспериментальной информации, можно с хорошей точностью воспроизвести наблюдаемые равновесные объемы. Рассчитанные в ПЛП значения объемов актиноидов систематически меньше, чем экспериментальные значения. Этот недостаток присутствует в расчетах для большинства материалов, но его можно исправить, если мы используем ОГП, которое обычно дает значения равновесных объемов на несколько процентов выше.
Рассматривая приближения в практических расчетах, мы ожидаем некоторых расхождений между теорией и экспериментом. Ho реальная сила расчетов этого типа не в том, чтобы точно воспроизвести экспериментальные данные до второго или третьего десятичного знака, а в возможности определить физические механизмы, определяющие общие тенденции в связи, магнетизме, сверхпроводимости и других явлениях, представляющих интерес. Сказав это, мы хотим отметить, что данная схема вычислений воспроизводит более тонкие детали наблюдений, включая небольшое увеличение объема между а-нептунием и а-плутонием. Этот результат важен, поскольку он подразумевает, что 5f электроны в плутонии дело-кализованы таким же образом, как и 5f электроны в а-уране. До того, как были выполнены наши расчеты, этот момент был спорным.
Одноэлектронные энергии, рассчитанные по уравнению (4), или энергетические зоны е(к), составляют другую совокупность выходных данных из расчетов по ТФП. На рис. 5 представлены наши результаты, полученные методом ТФП для энергетических зон в а-уране. Рисунок показывает также плотность состояний как функцию энергии, которая является следствием зонной структуры а-урана, и рассчитанную энергию Ферми Ef для этого металла.
Модель Фриделя
Рассчитанная плотность состояний на рис. 5 очень усложнена, и часто хочется оценить различные свойства металлов аналитически, используя упрощенную версию плотности состояний. Рис. 6 показывает такую упрощенную версию, называемую моделью Фриде-
