Фотоны и нелинейная оптика - Клышко Д.Н.
Скачать (прямая ссылка):
[ГЛ. 5
Здесь
Cjl2 = — (2л)'2 Kv/?? Xjuei (к'+кг)' rK
¦ dm ¦
Wab - W1
Xj18= JLV +(1>2).
2Й Zj «„л —«І
Подставим (1) в кинетическое уравнение (4.5.9) для поля, взаимодействующего с M двухуровневыми молекулами:
йф _ /df\Q dt \dt /
+ {^1234 <Ж„ [a4a3, [/, Я2«1 ]] — [/. ?l«2 ] «3tt4> +
Ttiltzltski
+ [?403: If, «гахії — «4«з t«2«i. /1». (2)
где
Wi234 = (2л) 4 v2 I^ro1CtI2CO3Cf4 X
m д *
х L І «0.-^2+вехр +&з--• r^ (3>
і—1
W1231 = W2134 = W1243, (4)
Apj- — относительные разности населенностей, a»0 = соас — частота перехода, одинаковая для всех молекул (это условие не обязательно — см. § 4.5), и Ж0 = [ехр (Kdi0ZvlT) — I]-1.
Перейдем к представлению Шредингера, тогда первое слагаемое в (2) сократится, и произойдет замена
»1284 «>1234 (t) = W1231 ехр І (со ! + CO2 — CO3 — CO4). (5)
В случае свободного пространства физический смысл имеют решения уравнения (2) при t — t 0 =оо, причем / (оо) = /' будет относиться к выходному полю, а / (— оо)= / — к входному (падающему на образец — см. § 4.4).
Двухфотонное поглощение зависит от интенсивности падающего поля S квадратично. В случае не слишком больших S и размеров образца можно при решении (2) ограничиться первым порядком по коэффициентам w (это будет четвертый порядок по ди-польным моментам), т. е. можно считать моменты в правой части (2) не зависящими от времени моментами падающего поля. Интегрирование коэффициентов w (t) приведет согласно (5) к появлению б-функций:
5 dtwlm (t) == 2nd (Co1 + CO2- W3 — со4) W1234 = U123I- (6)§ 5.4] двухфотонный закон кирхгофа 165
При этом из определения (3) следует
1*1234 + w3412 =
?.2 ___
= б (»0 — wi — co2) б (it0 -co3-cli1) У co1o2 o3co1 x
X ^Tj Ар,;х*2Х;34 ехр і (A4 + А'з -A2- A1) ¦ г . (7)
j
Итак, произвольная наблюдаемая поля получает в результате двухфотонных переходов следующее приращение:
А </> = </>'-</> =
= S {"1234 (Ж о Iai а3, [/, ojojj] — [/, at at} я3а4> +
+ «гаї]] — <44 [а2аь /]>}. (8)
Первые моменты. Полагая / = я;,ч = найдем с помощью правил коммутации приращение первых моментов поля:
А<аі> = ЖоЗ"і2<а2> — 2 ^u12u <а2а3в4>, (9)
2 234
mi2 = 4 "1332 ~ б (coi-co2). (10)
з
Первое слагаемое в (9) описывает своеобразное упругое рассеяние, которое пропорционально населенности верхнего уровня. Произведение JT0Uxi является поправкой четвертого порядка к линейной MP.
В приближении сплошной среды при макроскопических размерах образца за счет этой поправки происходит усиление амплитуды плоской волны. Заменяя в (3)2)"°" (MIV)Idr и устремляя
з
V к бесконечности (бездифракционное приближение), находим, что "ia ~ б (fci — A2), Mi234 — б ( Je1 + кг — Аз — A4). (11)
Второе слагаемое в (9) пропорционально разности населенностей. Коэффициенты Iti234 (с обратными знаками) являются компонентами кубической (четырехиндексной) MP Ї7<3). В случае когерентного падающего поля с независимыми модами из (9) при пренебрежении линейным слагаемым следует
A(O1) =-2 Sumi (fl«>*<08> (в4>. (12)
284
Эта формула описывает хорошо известный в нелинейной оптике эффект трехчастотного преобразования в условиях двухфотонного резонанса: со4 + со3 — со 2 coj. Таким образом, кубическую MP в принципе можно измерить с помощью многочастотных интерференционных экспериментов.166 АНГАРМОНііЗМ ii ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ [ГЛ. 5
Вторые моменты. Для приращения вторых моментов из (8) следует такое выражение:
AjV12 = =JT0
U1I +M2I+ ^(U23N13 + ut3N32) + 421 ("2341 + и*т) Мз4] —
з 34
— 2 S(«звіз <а\а++ и*145 (atata3a2y). (13)
345
При вакуумном падающем поле нормально-упорядоченные момен-тыТравны нулю, и остается лишь спонтанное (т. е. тепловое) двухфотонное излучение:
Nc1S = 4Жо 2 (4з2 + "2331) . (14)
(15)
Это выражение можно рассматривать как обобщение закона Кирхгофа на случай слабого двухфотонного поглощения.
Пусть теперь падающее поле имеет гауссову статистику с независимыми модами:
TV12 = TV1S12, <а1+а2+а3а4> = Ar1Ar2 (б18б24 + б14б23), тогда (13) принимает более простой вид: AN12 = 4 2 («2331 [Ж0 (N1 + TV3 + 1) - W1TV3] +
3
+ 42 ММ#а+ЛГ3 + 1)- N2Ns]). (16)
Заметим, что здесь согласно (6) W1 = w2, и если падающее излучение изотропно, то N1 = N2 и в силу (7) W1 + W3 = о>0.
Приравняв (16) нулю, мы найдем необходимое условие инвариантности вторых моментов поля при его преобразовании нелинейным веществом. Для этого надо, чтобы в парах мод (къ к3), связанных условием W1 + w3 = w0, числа фотонов удовлетворяли равенству
: ivrffer=const=^o (і?)
или
(Nl1 + 1) (AZ3-1 + 1) = Ж01 + 1 ^ ехр * (М1х+ . (18)
Это функциональное уравнение для функции распределения фотонов Nk не имеет однозначного решения. Например, оно удовлетворяется как в случае «белого» излучения: Nk = const, так и в случае «черного» излучения с температурой, равной температуре вещества: Nk = Jr (^k).§ 5.4]
двухфотонный закон кирхгофа
167
Если интересоваться только диагональными моментами, то, приравняв в (16) индексы 1 и 2, найдем