Фотоны и нелинейная оптика - Клышко Д.Н.
Скачать (прямая ссылка):
/(8, , W3'2
Ae14' = 4я IE3
у
л 1 „,2
К - Є* (CO2)
(5)
где — поляризуемость пятого порядка по полю.
Излучение бифотонов при KP. Если w2-v co3 ± (0М, то ГПР непрерывно переходит в комбинационное рассеяние (KP). Комбинационный резонанс кубической поляризуемости описывает, кроме KP, еще ряд других интересных явлений, например, обращенное KP, при котором наблюдается не рассеяние, а соответствующий вынужденный эффект усиления стоксовой волны или ослабления антистоксовой. Другим примером является резонансное преобразование частоты 2со3 — о>а:—Co1 (вынужденное когерентное антистоксово рассеяние — КАРС), которое служит основой так называемой активной спектроскопии [139]. § 1.3J
ЧЕТЫРЕХФОТОННОЕ РАССЕЯНИЕ
35
Эти вынужденные эффекты можно описывать с помощью полу-классической теории излучения. Квантовая оптика предсказы-вает новую, еще не обнаруженную особенность KP под малыми углами, при которых выполняется условие синхронизма (1). В § 7.3 показывается, что при Zm^ антистоксовы фотоны из-
лучаются только одновременно со стоксовыми. Этот эффект можно интерпретировать как резонансное ГПР.
Резонансная люминесценция. Возможен еще один тип однократного резонанса кубической поляризуемости: при W3 ~ сом, где /шд — энергия возбуждения электрона в атоме или молекуле. При этом одновременно возрастает и линейная восприимчивость, и релеевское рассеяние, что приводит к резонансной люминесценции [13].
Учет резонансной кубической поляризуемости позволяет описать эффекты насыщения и излучения пар фотонов с частотами
W2 = соц = Co3 — б, Co1 = 2(о3 — (ом = а)3 + б. (6)
Однако, как и при РП, холостые фотоны быстро перепоглощаются, и поэтому бифотоны могут излучаться лишь поверхностными слоями образца. В следующих порядках теории возмущения появляется излучение на частотах W3 ± 26 и т. д. Аналогичные эффекты генерации высших компонент наблюдаются при вынужденном KP. Излучение частоты W1 в (6) можно считать результатом ГКР на электронном возбуждении.
Отметим, что обычный эффект насыщения, также описываемый в первом приближении кубической поляризуемостью, используется в одном из вариантов бездопплеровской спектроскопии — так называемой спектроскопии насыщения [12].
Двухфотонная резонансная люминесценция. Наконец, четвертый тип резонанса кубической поляризуемости имеет место при 2и3~ — ©ц. При этом наблюдается двухфотонное поглощение накачки, а также должно наблюдаться резонансное ГПР и излучение би-фотонов. Использование при наблюдении двухфотонного поглощения в газах стоячей волны накачки (Je8 = —Jei) избавляет от доп-плеровского уширения спектральных линий [12]. Аналогичный эффект сужения линии должен наблюдаться и при двухфотонной резонансной люминесценции в случае близких частот W1 и W2-Чувствительность этого варианта бездопплеровской спектроскопии может быть повышена с помощью детектора совпадений.
Нелинейная спектроскопия. Из изложенного ясно, что измерение трехмерной частотной дисперсии кубической поляризуемости %<3)'(w2, W3, W4) дает обширную спектроскопическую информацию. Выбор типа резонанса и типа эффекта — спонтанного или вынужденного — позволяет оптимизировать разрешение и чувствительность метода. Интересные примеры вынужденных одно-и двухрезонансных кубических эффектов наблюдались в парах -36 РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ B ВЕЩЕСТВЕ [ГЛ. I
щелочно-галлоидных металлов [15]. Как и в линейной спектроскопии, можно использовать реактивные (фазовые) эффекты, описываемые действительной частью а также изменение поляризации выходных полей при резонансе.
§ 1.4. Многофотонные эффекты —
историко-библиографический очерк
Приведенный ниже обзор литературы не претендует на полноту и содержит в основном лишь ссылки на первые и последние работы и обзоры. Его цель — дать общее представление об истории исследования спонтанных многофотонных эффектов.
Каменный (долазерныЗ) век. Первый двухфотонный эффект — релеевское рассеяние солнечного света в воздухе люди наблюдали миллионы лет назад в виде голубого цвета неба. Заметим, однако, что упругое релеевское рассеяние света является линейным эффектом. Другой давно известный оптический эффект — фотолюминесценцию — в простейших случаях можно объяснить каскадным трехфотонным процессом Юз —*- (O2 + (I)1 (обычно энергия HiO2 теряется безызлучательно и идет на нагрев вещества). Хотя история излучения фотолюминесценции началась много веков назад, закон Стокса (O)1 < (O3) получил объяснение лишь после появления квантовой теории и понятий фотона и энергетических уровней.
В 1926 г. Вавилов и Лёвшин экспериментально исследовали первое нелинейно-оптическое явление, называемое теперь эффектом насыщения и связанное с изменением населенностей уровней (библиографию см. в [19]). Вавилов предпринял в 1928 г. героическую по тем временам попытку обнаружить нарушение принципа суперпозиции при пересечении лучей света — т. е., по современной терминологии, рассеяние света на свете в вакууме. Широко известны и эксперименты Вавилова с сотр., проведенные в 30-х годах, в которых визуально наблюдались флуктуации интенсивности света.
