Фотоны и нелинейная оптика - Клышко Д.Н.
Скачать (прямая ссылка):
Но, с другой стороны, понятие механического фонона является идеализацией (пригодной лишь в области к2 со2/с, где можно-пренебречь взаимодействием колебаний ионов с поперечным элект- -30
РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ B ВЕЩЕСТВЕ
[ГЛ. I
ромагнитным полем), и поэтому области перемычки не соответствуют реальные возбуждения вещества.
Противоречие в теории разрешается при учете второго слагаемого в (1), которое в точности компенсирует первое в области перемычки (§ 6.6). Экспериментальные же перемычки объясняются рассеянием на 180° и отражениями накачки и сигнала на гранях кристалла.
Нормальная и аномальная дисперсия. Учет совместного действия обоих слагаемых в (1) разрешает еще один парадокс. Если
использовать обычное выражение для волнового вектора в области поглощения:
Wfl-W2
(COfl-G)2)* + уЩ
(4)
следующее из условия минимума знаменателя второго слагаемого, то величина Jc2 будет ограничена и условие синхронизма будет выполняться лишь для малых углов рассеяния. При этом перестроечная кривая 1O1 (g>i), как и функция Jt2 (©2), в области резонанса содержит участок с «аномальной» дисперсией (см. рис. 4).
В эксперименте же дисперсия обычно имеет «нормальный» вид, соответствующий связи (4) при у = 0, и лишь некоторые колебания дают аномальную дисперсию перестроечных кривых. Оба типа наблюдаемых резо-нансов описываются формулой (1) при различных соотношениях между резонансной и нерезонансной частями квадратичной поляризуемости. Оказывается, что колебания, не активные в обычном KP при 1O11 ~ 90°, могут проявляться в рассеянии на малые углы (O1 5°) за счет в виде «аномального» изгиба и локального уширения перестроечной кривой. Эти ИК-активные колебания не дают вклада в х(3), и согласно (1), (2) им соответствует коэффициент рассеяния
Рис. 4. Нормальный [(вверху) и аномальный типы наблюдаемых
дисперсионных кривых» Рассеяние при Oi я= 0°, o)j = Co0 (пунктирная линия) может наблю-_даться за счет отражения на 180° накачки или сигнала на гранях кристалла.
Wua =-Zr (JTt+ h
(2)2
Im-
1
К - 8 (W2)
(5)
имеющий максимум при обычной связи (4). Выражение (5) име-•ет ясный физический смысл — тепловые флуктуации ИК-поля S 1.2]
РАССЕЯНИЕ НА ПОЛЯРИТОНАХ (РП)
31
внутри кристалла, пропорциональные (см. (4.2.16))
(E2)ak ~ ^2 Im , 1 , (6>
Я2 — 8 (CO2)
преобразуются в видимую область за счет квадратичной поляризуемости обусловленной электронной нелинейностью или соседними по частоте колебаниями решетки. В последнем случае можно провести аналогию с резонансом Ферми, при котором слабое колебание «проявляется» за счет взаимодействия с близким по частоте сильным (обычно этот термин применяют в случае, когда слабое колебание является двухфононным и его частота равна й)ц + сод')- Формула (6) показывает, что РП позволяет измерять, не только закон дисперсии поляритонов (по положению максимума рассеяния в четырехмерном ofc-пространстве), но и их время жизни т (или длину пробега их), связанное с є" (ш) (по ширине максимума).
Следует отметить, что характер наблюдаемой дисперсии (нормальный или аномальный) может зависеть также и от экспериментальной процедуры. Если измерять положение максимумов интенсивности рассеяния Cofax в зависимости от частоты при различных углах рассеяния O1, то функция <о™ах (O1) даже при у}3) = О согласно (6) будет иметь «нормальный» вид двух отталкивающихся гипербол.
Эффект линеаризации. Феноменологические формулы (1), (2) описывают еще один эффект. Уже в первых экспериментах по наблюдению ПР в кристаллах ниобата лития было замечено исчезновение рассеяния при приближении холостой частоты к области ИК-поглощения (v2 ~ 1400 см-1). Было естественным объяснить, это явление отрицательным влиянием затухания холостой волны на эффективность параметрического взаимодействия. Однако согласно флуктуационно-диссипативной теореме (§ 2.4) при увеличении поглощения растут и флуктуации, так что должно происходить лишь уширение перестроечной кривой (D1 (O1) при сохранении интегральной (по W1 или O1) интенсивности. Это явление описывается формулой (6). Действительно, в дальнейших экспериментах было замечено восстановление рассеяния после «провала» на частоте 1400 см-1, хотя а2 продолжало расти. Сейчас уже ясно, что «провал» объясняется интерференцией между электронной
и электронно-колебательной Хрез нелинейностями, приводящей к «линеаризации» восприимчивости кристалла -f- Xvei< = = 0) на определенных частотах. Такие же «провалы» на перестроечных кривых наблюдаются вблизи многих решеточных резо-нансов (о_ . Этот эффект аналогичен прохождению через нуль линейной диэлектрической проницаемости на частотах продольных резона нсов. -32
РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА СВЕТЕ B ВЕЩЕСТВЕ
[ГЛ. I
§ 1.3. Четырехфотонное рассеяние и нелинейная спектроскопия
В большинстве случаев вещество — газы, жидкости, стекла, центросимметричные кристаллы — не имеет выделенного поляр-лого направления, поэтому макроскопическая квадратичная поляризуемость равна нулю и трехфотонные эффекты, включая параметрическое (ПР) и поляритонное (РП) рассеяние, невозможны или имеют ничтожную величину (за счет магнитных взаимодействий). Однако в следующем порядке теории возмущения по амплитуде ,накачки появляются четырехфотонные эффекты, которые феноменологически описываются кубической поляризуемостью х(3) • Эта величина связывает четыре полярных вектора и является тензором четвертого ранга, на существование которого симметрия среды не накладывает общих запретов.
