Теория поглощения и испускания света в полупроводниках - Грибковский В.П.
Скачать (прямая ссылка):
В дипольном приближении однофотонные переходы могут быть либо разрешенными, либо запрещенными (§ 6). Поскольку в составной матричный элемент (16.3) входят произведения матричных элементов, характеризующих однофотонные переходы между состояниями Ec*^Ej, Ev+±Ejt то возможны три типа двухфотонных переходов: разрешенно-разрешенные (оба однофотонные переходы разрешены), разрешенно-запрещен-ные (один переход разрешен, второй запрещен) и запрещен-но-запрещенные (оба перехода запрещены).
Коэффициент двухфотонного поглощения в полупроводниках впервые рассчитан применительно к кристаллу CdS в работах [461, 462]. Модель вещества состояла из трех зон: одной валентной зоны и двух зон проводимости. Все зоны характеризуются изотропной массой и параболическим законом дисперсии. Более высокая зона проводимости рассматривалась как промежуточная, и из всей суммы (16.3) вычислялось только первое слагаемое в фигурных скобках.
264
Более последовательная теория двухфотонного поглощения поляризованного света в CdS с учетом всех зон проводимости и валентных зон развита в работах [459, 460]. Для составного матричного элемента получено выражение
М (к) = У Г (elPc/) (Pjpe2) (е»Рс/) (Pj^l)
_*f\ Е, (к) - Ev (к) - hco2 ' Е^ (к) - Ev (к) - Ы, J
+ •
t т п-------
тг
(ехк) (рсте2) , (е2к) (pc^eQ
h(ox 1ш,
(16.6)
справедливое при малых значениях k(|k|<^l/d, d — постоянная решетки). Суммирование по / в (16.6) проводится по всем зонам проводимости и валентным зонам, кроме зон v и с; тг — приведенная масса. Промежуточные зоны, для которых рс] (к) и (к)
равны нулю, при расчетах не учитываются. Значения матричных элементов в точке к = 0 обозначены через рс]- и р^,.
Для разрешенно-разрешенных переходов расчеты по формулам
(16.1) — (16.3) дают [459, 462]
/с<2> (ш2) = a, [h («! + (02) — ?g]I/2 S1; (16.7)
где S, = vgN1ho)1 — плотность первого потока излучения. Для за-прещенно-разрешенных и запрещенно-запрещенных переходов получено соответственно
к(2> (ш2) = а2 [h («! + ш2) — ?g]3/2 Sv (16.8)
к(2) (ш2) = а3 [Ь К + ш2) — Eg]5/2 S. (16.9)
Коэффициенты аг- зависят от ориентации векторов поляризации обоих лучей и относительно слабо зависят от частоты шг-
Экспериментальное изучение частотной зависимости коэффициента поглощения позволяет определить тип оптических переходов при двухфотонном поглощении. В зависимости от зонной структуры кристалла и условий эксперимента может либо преобладать один тип переходов, либо наблюдаться их суперпозиция.
Расчеты коэффициента поглощения [459, 460] по формулам (16.2) и (16.6) для лазерного линейно поляризованного излучения (o)j) и естественного света («г), одновременно распространяющихся в кристалле CdS, приводят к следующей общей формуле для к<2>(®2) ¦'
к<2> Ю=а1 [h («!+«,) - Egy/2 Sj + а2 [Ь К+®2) - Egp/2 Sv
(16.10)
Здесь зависимость ai и a2 от «2 достаточно слабая и ею можно пренебречь. Если векторы ei и ег взаимно перпендику-
265
лярны и лежат в плоскости, перпендикулярной к оптической сси С, т;о а{<^а2 и справедлива формула (16.8). При всех других ориентациях векторов поляризации выполняется обратное неравенство ai^>a2 и можно пользоваться выражением (16.7). Если непрерывно изменять угол между вектором поляризации первого лазерного луча и оптической осью кристалла, то можно плавно перейти от частотной зависимости коэффициента поглощения k<2)(io2), даваемой формулой (16.7), к частотной зависимости (16.8) [459].
Как видно из последних формул, межзонное двухфотонное поглощение так же, как и однофотонное поглощение, характеризуется пороговым значением энергий фотонов: поглощение отсутствует, если
Б®, + h®2 < Eg. (16.11)
Коэффициент двухфотонного поглощения прямо пропорционален интенсивности возбуждающего света. В общем случае, если в одном элементарном акте поглощается i одинаковых фотонов, то коэффициент поглощения можно представить в виде
К<1') = (16.12)
где Рг — параметр; S — плотность потока.
В арсениде галлия и селениде кадмия валентная зона состоит из подзоны легких дырок, подзоны тяжелых дырок, соприкасающихся в точке к = 0, и отщепленной от них на величи-
ну А третьей подзоны. При возбуждении кристалла излучением неодимового лазера (йш=1,17 эв) основной вклад в двухфотонное поглощение будут вносить состояния валентной зоны. Расчеты к(2)(оа), проведенные для этого случая, дают [463, 464]
42> И = ~~~Г ¦ Egfn 5 (16ЛЗ)
ес2 (Ь<о)5 т
При /=1 формула определяет коэффициент поглощения, связанного с переходами валентная подзона тяжелых дырок — зона проводимости; индекс j = 2 относится к подзоне легких дырок.
При выводе (16.13) предполагалось, что фотоны испускаются одним монохроматическим источником света, поэтому (01 = а>2=ю, ei = e2 = e. Так же как и при однофотонном поглощении, графиком функции /с(2)(со) для заданной ориентации, вектора поляризации служит одна плоская кривая. Если же происходит поглощение двух фотонов с различными энергиями, то функция /с^((Оь ©г) может быть представлена двухмерной поверхностью.
266
Двухфотонное поглощение света при непосредственном возбуждении экситонов рассчитано в работах [465, 466], а для примесных полупроводников — в [467]. Общий метод расчета многофотонного поглощения света связанными электронами в твердых телах развит Л. В. Келдышем [468].
