Теория твердого тела - Давыдов А.С.
Скачать (прямая ссылка):
химический потенциал (отсчитываемый от дна экситонной зоны) имеет большое
отрицательное значение и функция распределения экситонов (67.5) переходит
в функцию распределения Больцмана
л<? = ехр {Р[(х-""]}. (67.0)
§ 67] ЭКСИТОННАЯ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ КРИСТАЛЛОВ 591
Нас далее будут интересовать отношения
^L = eXp{P[<3-<e + ?]}. - (67.7)
nQ
При не очень большом экситон-фононном взаимодействии и малой плотности
экситонов можно не учитывать изменения спектра фононов при электронном
возбуждении кристалла, поэтому для среднего числа фононов будем
использовать выражение
V, = Sp {Plbfig} = {ещач - I)-1. (67.8)
Для вычисления вероятности (67.4) удобно ввести временную
корреляционную функцию фотонов
S(Q, 0=!><iiW?(OiO. (67.9)
i
где
BQ (t) = eiHi!hBQe-iH'/n,
(Я - Hiо,-) 11> = 0, (Я - thuf | /) = 0. (67.10)
При учете (67.10) корреляционную функцию можно преобразо-
вать к виду
5 (Q, t) = У] Pi I </ I Bq ! i) I2 exp [i (oif - со,) t\.
i, f
Фурье-образ зтой функции определяется выражением
со
S(Q, со) = ^ S(Q, t) еш dt =
- со
= 2я 2 Р/1 </! Bq I г) I2 6 (со, - со,- + со). (67.11)
I, f
Сравнивая (67.11) с (67.4), мы убедимся, что вероятность излучения в
единицу времени кристаллом фотона выражается через фурье-образ временной
корреляционной функции экситонов (67.9)
= ft-21D (щ) р 5 (Q, со). (67.12)
Для явного вычисления этого выражения необходимо знать структуру
ЭКСИТОННЫХ (.4 и фононных Qj зон и явный вид функции
связи F (к, q) экситонов с фононами, определяющей оператор их
взаимодействия (67.26). Для реальных кристаллов все эти величины известны
плохо, поэтому вычисления проводятся на модельных системах.
Если не интересоваться деталями структуры полос экситонной люминесценции,
то их теоретическое описание можно выполнить, используя метод моментов
[475]. Чтобы ввести представление о моментах спектральных функций
люминесценции, преобразуем
592 РАССЕЯНИЕ СВЕТА И ЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ [ГЛ. XIV
функцию (67.11) к виду
S(Q, a) = \S(Q, (67.13)
где со0 -фиксированная частота;
S (Q, t) = e'M°*S (Q, t) = ~ ^ S (Q, со) (c)к da. (67.14)
Дифференцируя функцию (67.14) по времени, получаем
СО
м"№ 33 [(*' ш)п§ (^Lo= st S (Сй"°^л 5 (r))Ло- (67Л5>
- СО
Определим частоту со0 из условия
ОО
Mi(Q) = ~ ^ (со -со0)S(Q, со) = 0. (67.16)
- ОО
Тогда величину Мп можно назвать центрированным моментом п-го порядка
от спектральной кривой излучения. При этом частота со0
соответствует "центру тяжести" спектральной кривой.
Сама корреляционная функция (67.14) выражается через центрированные
моменты всех порядков
СО СО
S(q, о-"л(r)- <б7-17>
п=0 п=0
Согласно (67.15) и (67.9) нулевой момент, пропорциональный площади кривой
излучения, равен среднему числу nQ экситонов в зоне на подуровне с
волновым вектором Q. В самом деле,
M0(Q) = [S(Q,-0]<-о = 2^ S(Q, со)da = щ, (67.18)
Для вычисления центра тяжести спектральной кривой со0 надо согласно
(67.16) вычислить Mi(Q) и приравнять полученное выражение нулю.
Вычисление Mi (Q) сводится к вычислению
i~ S(Q, t). Взяв производную по времени от (67.9) и воспользовавшись
уравнением движения
;^ = со0в0+^Ь-2/7*(<2' я)в9+ч№+Ь-ч),
Я
получаем
[i%S(Q, 0]<_0 = со"? (BqBq) +
+ jyw2F*{Q' Q)(BbBQ + r/(bHb-g)). (67.19)
СОо =
§ 67J ЭКСИТОННАЯ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ КРИСТАЛЛОВ 593
Здесь и ниже используется краткое обозначение для средних <Ф> = Sp (рФ) =
Sp {Ф ехр [р (х - Н - цп)]},
где % - термодинамический потенциал кристалла,
Q
оператор числа экситонов, р -химический потенциал экситонов. Подставив
(67.19) в равенство
M1(Q)^[i^S(Q, o]f_o = -(c)0[S(Q, *)],_0 + [i J-S(Q, о}-о = 0
и учитывая, что согласно (67.9) значение {5 {Q, t)}t~0 = (BqBq) находим
-го I 1 \ F* (О /су ол\
¦w<, + iTj7F2f {Q' q)--------(W----------• (67-20>
Вычисление средних в (67.20) можно выполнить с помощью термодинамической
теории возмущений [476]. Если записать
ехр (_{Ш) = ех. (-{Шо)0(Р),
где
о (Р) = с^|ехр - \Hinl (т) dx (67.21)
е?51 -оператор упорядочения в интервале (0, (3),
Ям (т) = eH°xHinle~H°x,
то средние значения (67.20) будут выражаться через средние значения по
состояниям системы невзаимодействующих экситонов и фотонов
<Я(Р)Ф>о
V^V - "
где
(67-22)
<.. ,)0 = Sp {ехр [Р (% - Н0 + цп)] • • •}.
Таким образом,
{BqBq + ci (bq + b^q)) =-------:-<ст(Ж
Разложим a(P) в ряд по Н"я и ограничимся лишь членами, квадратичными по
функции F (Q, q), тогда получим значение
X
(1+У?) 5e(fc + ?-f<?_f'n<})TdT+ + v ^+пая)х dx
о О
. (67.23)
594 РАССЕЯНИЕ СВЕТА И ЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ [ГЛ. XIV
Аналогичным образом, дифференцируя по времени (67.9) и используя
гейзенберговские уравнения движения для операторов, можно найти отношения
моментов более высокого порядка к нулевому моменту, например,
W0=W2]>F(r)' <7)12 (l+^--Q + ?-, (67.24)
Я
? = ?)I2-^[(1+2v,)(<0 + 9-<0)-MV|. (67.25)
ч
Явное вычисление выражений (67.23)-(67.25) было выполнено Ницовичем [475]
для простого изотропного кубического кристалла с одной молекулой в
элементарной ячейке с ребром а. Ниже излагаются основные результаты этих
