Теория твердого тела - Давыдов А.С.
Скачать (прямая ссылка):
= 0. Множители типа (1 - 8пт) учитывают невозможность присутствия двух
триплетных возбуждений на одной молекуле.
Пусть взаимодействие синглетных и парных триплетных возбуждений
определяется гамильтонианом
HS2T = Y 2 [W*n(f)CbmBn(f) + э. с.], Wnn = 0. (58.20)
it, m, f
Перейдем в гамильтониане системы взаимодействующих синглетных и парных
триплетных возбуждений
Н = Нs Н2Т Ч" НS-2T (58.21)
к экситонным представлениям с помощью унитарных преобразований
Вп (/) = 2 Вк ехР{ikn)' (58-22)
* * k
Спт = ^ Ck (Я) ехР [| (" + т) + Я (п ~ "*)]}, (58.23)
k, q
ОСНОВНЫЕ СВОЙСТВА ТРИПЛЕТНЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ
511
где
Qk [я) = С к (- q) = * + Я (sz) ?'/. * - Я (- Sz)-
(58.23a)
Волновой вектор k в (58.23) характеризует суммарный квазиимпульс k =
kiJ[-k2 двух триплетных экситонов, а 2^ -разность квазиимпульсов.
Операторы ?*(/) и Ck(q) перестановочны между собой и удовлетворяют
соотношениям
[?*(/), Btt (/i)] = 6//,6ftft"
\Ck{q), Cki (^i)] = 6**, (6№ + S9> -?i).
Подставив (58.22) и (58.23) в (58.21), находим
н = 2 {И (/) я* (/) fift (/)+И ?ft (?) с* (?)(?)+
к f, q
+ 1 ^ qi)Ct(q)Ck(q) +
(58.24)
Я, Я1
1
q. f.
где
/п и /А 1 VI Л /Г-S
yj2[Wk {д) ci {д) Bk W + э- с]}' (58-25)
EZ (/) = (/) + 2 Мъп0 ехр (ikn) (58.26)
П
- энергия синглетных экситонов с волновым вектором k в полосе /;
El (д) = Ет + 2 МтПо ехр [i (?¦ + ?)"], (58.27)
У ft (q, qi) = у 2 {У"°exp (?* ~ ?)Л] ~
П
- 2Mn0eiknl2 [exp (- igw) + exp (t'^i")]} - ET, (58.28)
(?) = у 2 U7"° exp [' (4 " *) Л] • (58'29)
П
Учитывая, что согласно (58.23a) С* (q) Ck (q) и Ci (-q) Ck (-q) описывают
одну пару триплетных экситонов с противоположными
спинами и волновыми векторами ki = ^k-\-q и k2 = ~k - q, получаем из
(58.27), что энергия такой пары экситонов (без учета
их взаимодействия) определяется равенством
Ef (q) = El (q) + Етк (- q) = 2 (Ет + ? MTn0e'W cos (qn)). (58.30).
512 ТРИПЛЕТНЫЕ ЭКСИТОНЫ В КРИСТАЛЛАХ [ГЛ. XII
Первое слагаемое в фигурных скобках (58.28) учитывает взаимодействие
между триплетными экситонами в паре, второе и третье слагаемые
характеризуют "эффект отталкивания", обусловленный невозможностью
одновременного присутствия двух триплетных возбуждений на' одной
молекуле.
Согласно общему выражению (46.34) поперечный тензор комплексной
диэлектрической проницаемости, описывающий в длинноволновом приближении
(Qa<Jl) отклик системы взаимодействующих синглетных пар и триплетных
экситонов на внешнее электромагнитное возмущение частоты со, определяется
выражением
е (Q, w) = е0 - ^ ^ diGi ")> " = " + 'V* (58-31)
/
где dj и у/ - дипольный электрический момент й параметр релаксации /-го
синглетного возбуждения;
00
G, (Q, ш) з "В0 (/); ВЬ (/)"" = \ \ Gf (Q, {) dt (58.32)
Г -00
- фурье-образ запаздывающей гриновской функции
G, (Q, 0=- *'в (0 <01 [В0 (/, 0; ВЪ (/, 0)] I О) (58.33)
синглетных возбуждений, соответствующих волновому вектору Q света. При
этом
BQ(J, t) = eiHl^BQe~lHl^.
Усреднение (01... 10) в (58.33) ведется по основному состоянию кристалла.
'
Для вычисления фурье-образа (58.32) запаздывающей гриновской функции
(58.33) воспользуемся уравнением (Д.6) математического дополнения. Тогда
получим, учитывая перестановочные соотношения (58.24), уравнение
- Eq (/)] G; (Q, со) = 1 + pL ^ (я) ((Cq (д); Bq (/)"~. (58.34)
ч
Применяя к фурье-образу "CQ(g)\ B%(f)))~ снова уравнение (Д.6), находим
второе уравнение
[ш - ЕЪТ (0] ((Cq (д); В% (/)" ~ = (д) + WQ(-g)] G (Q, ш)+
+ to' Чх) + Уо (- Я. Яг)] ((CQ (Яг)\ В% (/)"-. (58.35)
В интересующем нас длинноволновом приближении (Qa<Jl) в уравнениях
(58.34) и (58.35) можно положить, Q в" 0. Тогда,
§ 58] ОСНОВНЫЕ СВОЙСТВА ТРИПЛЕТНЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ 513
разделив обе части уравнения (58.35) на со - Е2Т (q) и умножив на -^-exp
(iqn), получим после суммирования по q и учета (58.28) и (58.29)
следующее уравнение:
Ft (п, со) = ^ ^ [щ _ ?2г 1 {G/ (о, со) WmQ cos (qm) +
m, q
cos (qm) - 2MTmo\F t (m, co)}exp (iqn), (58.36) где использовано краткое
обозначение
Ft (л, ш) = Ft (- п, ш) = J "С° В° (Л" ехР (58'37>
9
Подставив значение (58.29) в уравнение (58.34) и учитывая (58.37),
преобразуем (58.34) к виду
[ш - Е* (/)] Gf (0, ш) = 1 +1J W"*Ft (п- ")• (58-38)
П
Исключая из системы уравнений (58.36) и (58.38) функции Ff(n, со), найдем
явные выражения фурье-образов Gf(0, со)е==ОД(о), определяющих в (58.31)
диэлектрическую проницаемость. Вследствие быстрого убывания матричных
элементов Wno, Упй и Мтпй при возрастании | п | в суммах по п можно
учитывать только ближайших соседей.
В частном случае одномерного кристалла в хорошем приближении можно
положить
W'no/W'=l//lo/l/ = Mlo/Mr = |(6na + 6n,-a). (58.39)
Пусть для определенности Мт> 0. Введем далее функцию
F, (ш) = 1 (а, ?) + F (- а, ш)] (58.40)
и безразмерные Ееличины
- , со-2Ет __ V о W д 2Ет-Е*ф
2 Мг ' а~2Мт> Р 2 Мт' * 2 Мт • ( *
При значениях (58.39) уравнения (58.36) и (58.38) преобразуются к виду
Ff (со) == [ 1 + /х (|) - 0.12 (|)] р/2 (I) Gf (со),
, ~ (58.42)
(|+А/)0/(<о)=2^: + Р^/(<о),
