Пространственная симметрия и оптические свойства твердых тел. Том 2 - Бирман Дж.
Скачать (прямая ссылка):
Эти данные были интерпретированы Джонсоном и Лаудоном [91]; в табл. 43а воспроизведены их результаты, устанавливаю-
А, мкм
36
SO 27 25
22 20
А, мкм
Фиг 14 Спектр инфракрасного поглощения германия. Температура: кри-вая /-20К; *-77К; J-293K; *-363К [1Q5J
196
Глава 3
щие соответствие между рассчитанными и измеренными энергетическими положениями и типами разрывов производной. Как мы видим, идентифицированы семь таких разрывов, точно согласующихся с расчетами. Остальные особенности двухфонон-ного спектра не обсуждались. Эти же авторы интерпретировали несколько разрешенных трехфононных особенностей, которые указаны в табл. 436. В итоге были получены частоты фононов б критических точках высокой симметрии, описывающие данные по инфракрасному поглощению; в табл. 44 эти частоты сравниваются со значениями, полученными при исследовании неупругого рассеяния нейтронов.
Таблица 43а
Сравнение теории с экспериментом для кристалла германия
Точка Частота, см-1 Тип
Комбинация нейтроны И к расчет эксперимент
X ТО + L 505 496 Рз(1) Рз(1)
ТО+ ТА 357 352 p. + f* Pi + F2
L+ ТА 312 310? Л>(1) Pod)
L TO + LO 527 527 я3 Р2
ТО + ТА 345 343 я, Pi
LO + LA 462 460 Рз Рз
LA+TA 280 — Pi —
Д LO+ ТА 350 350 Ръ Рз
Трехфононные комбинации в Таблица 436 кристалле германия [91]
Комбинация Частота, см 1 нейтроны ИК
2L (X) + ТА (X) 542 536
2ТА(Х) + ТО(Х) 439 435
2ТА(Х) + 0(Г) 464 464
ТО (?,) + ТА (L) + ТА (X) 427 425
LO (L) + ТА (L) + ТА (X) 394 394
2LA (11) + ТА (X) 512 508
LA (L) + ТА (L) + ТО (X) 555 545
LA (L)+ 7-ЛГ)+ ТА(Х) 362 358
Симметрия фононов, инфракрасное поглощение и комб. рассеяние 197
Таблица 44 Сравнение часто! фононов для кристалла германия [91]
Точка Ветвь НеГпроны и к
Г О 300±10 298
X то 275;fclO 269
L 230± 13 227
ТА 82 ±5 83
L ГО 280± 10 279
LO 247±10 248
LA 215± 10 212
ТА 65±3 61
Недавно Вейнстейн и Кардона [106] измерили для Ge спектры комбинационного рассеяния второго порядка. Их спектры оказались в очень хорошем согласии с результатами анализа в модели критических точек, основанного на данных по рассеянию нейтронов [107], [108]. Они наблюдали также
(см. выше замечание относительно кремния), что компонента (Г1 + ) для двухфононных обертонов была наиболее интенсивной, тогда как две другие компоненты (Г12+) и (Г25 + ) оказались слабыми. Результаты экспериментов по рассеянию нейтронов представляют большой интерес в связи с тем, что Нелин и Нильсон [107, 108] сумели получить однофононную функцию распределения частот прямо из измеренных сечений рассеяния нейтронов. Этот метод представляется весьма перспективным, так как в тех случаях, когда он может быть использован, открываются богатые возможности для детальной проверки расчетов динамики решетки, которые до сих пор сопоставлялись лишь с дисперсионными кривыми в основных направлениях зоны Бриллюэна. Очевидно, новый метод дает возможность сравнения как для основных направлений, так и для всей функции распределения частот в данной ветви.
С, Si, Ge. Бильц, Гейк и Ренк [95] провели интересное сравнение, совместив на общей шкале нормированный коэффициент инфракрасного поглощения для всех трех кристаллов со структурой алмаза (фиг. 15). Спектры инфракрасного поглощения германия и кремния имеют явное сходство, тогда как спектр алмаза (сплошная кривая) существенно от них отличается. Это свидетельствует о тесном подобии дисперсии фононов в Ge и Si. Это подобие использовалось для гомологического
198
Глава 3
сопоставления фононов в этих двух веществах [109]. В свою очередь это свидетельствует о близком соответствии типа связи, что позволяет, например, использовать для расчетов в обоих случаях сходные оболочечные модели. В противоположность этому в алмазе силы связи имеют существенно иной характер, типичный для ковалентной связи [110]'); соответственно отличается дисперсия фононов, что обусловливает качественные и количественные различия в оптических спектрах.
• ¦ ш/ш(0)
Фиг. 15 Полосы инфракрасного поглощения в двух- и трехфононной области германия, кремния и алмаза. Штрихпунктирные кривые — Ge (Т = 78 К и 300 К); штриховая — Si (7’ = 20К); сплошная — С (Т = 300К). Следует обратить внимание на схожесть спектров кремния и германия и отличие от них спектра алмаза, что является следствием совершенно иной дисперсии фононов в алмазе по сравнению с двумя другими кристаллами [95].
В заключение можно констатировать, что теория критических точек позволяет дать детальную интерпретацию оптических спектров таких кристаллов. Однако необходимо решить еще целый ряд вопросов. Например, одна из важнейших проблем количественного анализа, подлежащая изучению, — зависимость матричного элемента Ж от частоты. Действительно, в двухфононных инфракрасных спектрах относительные интгн-сивности разных участков спектра не всегда согласуются по ве-
¦) См. основополагающую работу Борна [111]; недавно подобная модель была использована в работе [112],
Симметрия фононов, инфракрасное поглощение и комб. рассеяние 199
личине с поведением функции распределения частот, даже если все переходы разрешены. Это можно видеть на фиг. 10, где сравниваются экспериментальная кривая многофононного поглощения (а) и объединенная функция распределения частот (б). В этом случае для количественного согласия необходимо ввести поправку, понижающую относительную интенсивность высокочастотного участка спектра. Такую поправку может обеспечить монотонная (бесструктурная) зависимость матричного элемента при условии, что Ж уменьшается с ростом энергии многофонон-ных переходов.
