Пространственная симметрия и оптические свойства твердых тел. Том 2 - Бирман Дж.
Скачать (прямая ссылка):
^ 1 ^EXR I 1 *®FXL I аИа I ^EXR I ^ (0 J 47)
(Ш1 ~ ша) (Ш1 “ %)
где |i>, |f> — начальное и конечное состояния, |а>, ]6> — промежуточные состояния. Эффекты, связанные с симметрией, возникают при рассмотрении матричных элементов в (6.147). Так,
98
Г лава I
например, если применимо дипольное приближение, то
(/ I^exr I Ь) ~ </\р | Ь) • е ~ ДМ. (6.148)
Последнее соотношение следует из того, что вектор поляризации е преобразуется как обычный полярный вектор. Произведение двух таких сомножителей, входящее в (6.147), преобразуется как D(v) ® . В кубическом кристалле
[?)W]2 = ?>(Г) (1+) 0 Д(Г) (12+) 0 ?>(Г) (25+) 0 Д(Г) <15+)_ (6.149)
Правая часть равенства (6.149) определяет симметрию фононов, которые могут возникать при рассеянии. Отметим, что если произвести симметризацию (что допустимо вдали от резонанса), то представление D(Г) (15+) выпадает, так что в комбинационном рассеянии света должны проявляться лишь фононы с симметрией (14 + ), (Г 12+), (Г 25+). Это утверждение подтверждается рассмотрением величины <6 [ а>.
Нарушение правил отбора вблизи резонанса может произойти в том случае, если дипольный переход запрещен, так что ди-польный матричный элемент </|р|&> равен нулю, но квадру-польный матричный элемент отличен от нуля: </|гр| Ь} ф 0. Тогда, например на частоте, соответствующей квадрупольному переходу coi « coiq, в (6.147) вследствие малой величины знаменателя входит отношение k(a \гр\ г)е/(coi ¦—coiq), которое сравнимо по величине с обычным «дипольным» вкладом г(а |р| i)/(coi — ©is). Чтобы различать обычный случай и обсуждаемые нами случаи, рассеяние в условиях, когда как <.f\3@EXR\b), так и (a\3@EXR г> отличны от нуля уже в диполь-ном приближении, удобно называть диполь-дипольным комбинационным рассеянием:
?>?> ~ 2>' (р) (S) (р) e/AQ АО'. (6.150)
Если элемент <!\Жехя\Ь> отличен от нуля в дипольном приближении, a (a\3@EXR\i} — в квадрупольном приближении, то такое рассеяние мы будем называть квадруполь-дипольным рассеянием:
QD ~5>'<p)<S><Q)efyAQAQ'. (6.151)
Нарушение правил отбора может быть связано с любым отличным от нуля мультипольным матричным элементом экситон-фотонного взаимодействия, приводящим к мультиполь-диполь-ному или мультиполь-мультипольному рассеянию.
Рассмотрим нарушение правил отбора при квадруполь-ди-польном рассеянии. Если отличны от нуля один квадрупольный и один дипольный матричные элементы, то рассуждения, подобные использованным при выводе (6.148), показывают, что
Взаимодействие излучения с веществом
99
в рассеянии участвуют фононы с симметрией D{v) ® В кубическом кристалле D<0) =/)<Г)(1+)0 D(r)<12+)®Z)(r) (25+). Рассмотрим компоненту квадрупольного момента с симметрией Д(г>(25+>. Тогда
?>(*> ® ?)«?) = Д(Г) (2-) 0 Д(Г) (12-) 0 ?)(Г) (15-) 0 ?)(Г) (25-). (6.152)
Таким образом, каждому представлению в (6.152) соответствует симметрия фононов, разрешенных в Q(Г 25+)-Д-рассеянии. Отметим необычность того, что в кубическом кристалле с центром инверсии теперь в спектре комбинационного рассеяния проявляется фонон с симметрией D(r)(15-). Этот фонон разрешен и в спектре инфракрасного поглощения. Следовательно, в кубическом кристалле с центром инверсии оказывается нарушенным правило «альтернативного запрета» для однофононных процессов. Разумеется, в нормальных условиях фонон с симметрией D(r)(I5-) проявляется только в спектре инфракрасного поглощения, а не в спектре комбинационного рассеяния света (ср. § 4).
Яркой иллюстрацией этих эффектов могут служить данные по резонансному комбинационному рассеянию света в Си20 при частоте падающего лазерного излучения, близкой к частоте желтой экситонной линии [61]. В этом случае в спектре рассеяния проявляются все фононы, перечисленные в (6.152).
Поляризационные свойства рассеянного излучения сильно отличаются от свойств при обычном ?)/)-рассеянии, которые обсуждались в § 5. Причина различия в поляризационных явлениях ясна из (6.151). Интенсивность рассеянного излучения, или сечение рассеяния в резонансных условиях пропорциональны величине
? ? ®2a^,aev (/^) ’ (6.153)
ftr пР«> “ “
la
ag-y
где PafLv(jo) — тензор рассеяния (тензор третьего ранга). Рассеяние на колебании (jo) [симметрия которого должна соответствовать (6.152)] зависит от волнового вектора падающего излучения k\. Имеются таблицы соответствующих матриц [25, 26]. Ясно, что тензор Ра^(}о) должен отличаться от обычного тензора рассеяния Pap(jo), определяющего разрешенное комбинационное рассеяние (см. § 5). На основании предыдущего можно отметить, что причиной дополнительной анизотропии комбинационного QD-рассеяния света является анизотропия матричных элементов квадрупольного момента, определяющего взаимодействие с излучением.
Другим примером нарушения правил отбора в резонансном рассеянии может служить случай, когда отличный от нуля член наинизшего порядка в экситон-фононном матричном элементе
100
Глава 1
{Ь\Жехь\я} пропорционален волновому вектору фонона q. При этом
{b\Z6BXL\a)~q%U. (6.154)
Возвращаясь к теории обычного DD-рассеяния, рассмотрим случай, когда достаточно учесть вклад одного канала рассеяния. Тогда вместо (6.150) получим
