Пространственная симметрия и оптические свойства твердых тел. Том 2 - Бирман Дж.
Скачать (прямая ссылка):
(6.101)
Рассмотрение совокупности операторов, входящих в (6.99), показывает, что слагаемое
-1[5, [S, ЖЕк + ЖЕ1\]_, (6.102)
содержащееся в (6.93), имеет требуемый набор операторов. Поэтому, рассматривая (6.102) как возмущение, получим, что ве-
Взаимодействие излучения с веществом
87
роятность перехода, определяющая сечение комбинационного рассеяния света, равна
^=Е|<М-у)[5, [S’ MBR+%EL]]J4t)f
f
(6.103)
где Ef — Ei есть разность энергий конечного и начального состояний. Для однофононного комбинационного рассеяния света
Ef — Ei — h (со2 + ®о ~ ®i)- (6.104)
Подставляя теперь (6.102) и (6.98) в (6.103), получим выражение для интенсивности спектра комбинационного рассеяния света
3 ~с'м I ¦'"w," IЧЛ (- ¦ «2. -о)1!х
X 6 (* - (*2 + П)) б (®2 + «о - со,). (6.105)
В (6.105) |оп —вектор поляризации фотона, a R\2 — тензор рассеяния. Тензор рассеяния можно выписать в явном виде в общепринятой форме, предложенной Лаудоном [29]:
Щ2(-<о{, со2, со0) =
__ * V1 I Ра|3“РаРа0 I Ppg flgPgO_____L
V “1 (Шр + Ш0 — CDi) (<Ва — (Oi) (Шр + шо + Шг) (ша + СО2)
п(2)па)я/ n<V2)^‘'
1___________РовРрацаО__________I_______”оз"Ва а0____________I
' (Шр — С00 — (Oi) (С0а— Ш0) ' ((Ор + ш0 + со2) (Ша + СОо)
яг „(2) (1) пг (I) (2) -)
.________________________________I______ОЗ' За^аО__________ ( /,? i
' (сор + со2 — C0i) (ша — со,) ' (шр + а2 — со,) (соа + ш2) )' ' '
В (6.106) суммирование по а и р выполняется по промежуточным возбужденным электронным состояниям. (Вспомним вывод, приведенный в § 3, где подобные суммы по промежуточным состояниям возникали в обобщенной теории Плачека.) Появление шести слагаемых в (6.106) связано с различным возможным порядком следования операторов в явном выражении для (6.102). Индексами 1, 2, 3 обозначены компоненты х, у, z, рар — матричный элемент дипольного момента для перехода между состояниями аир, Е^в — матричный элемент по^ тенциала деформации.
Теперь можно проанализировать свойства симметрии микро^ скопического выражения (6.106) для тензора рассеяния. Впервые это сделал Лаудон [29]. Заметим, что оператор р = —/W
88
Глава I
чисто мнимый, а оператор потенциала деформации S — чисто вещественный. Поэтому, если электронную волновую функцию, включая спиновую часть, выбрать вещественной (соответствующей вещественному копредставлению, см. т. 1, § 94—100), то матричные элементы удовлетворяют соотношениям
Рар = Рра и ^ар = "ра- (6,107)
Кроме того,
со2 = coj — со0- (6.108)
Если подставить (6.107), (6.108) в (6.106), то нетрудно получить соотношение симметрии
Rl2 (—®1, ®2> соо) = ^21 (— («1 — ОВо), С02 + С00, — С00). (6.109)
Этот весьма интересный результат устанавливает связь через тензор рассеяния между вероятностью процесса, обращенного во времени (соответствующего антистоксовой компоненте спектра), и вероятностью исходного процесса (соответствующего стоксовой компоненте). Микроскопическая теория показывает, что тензор рассеяния, вообще говоря, не симметричен по индексам декартовых координат 1, 2 (или х, у). Однако, когда частота со0 мала по сравнению с (соа— со j) и (со а — сог), т. е. вдали от резонанса, имеем
R\2 (—®ь со2, со0) ~ R2i (— соь со2, С0о). (6.110)
Таким образом, в этом случае микроскопическая теория при блоховском описании рассеяния позволяет доказать, что тензор рассеяния является симметричным тензором второго ранга. Напомним в связи с этим обсуждение этого вопроса в § 3, в частности соотношение (3.49).
Насколько известно автору, точное соотношение (6.109), являющееся следствием симметрии, или его аналог (см. ниже) при экситонном описании рассеяния, не были до сих пор проверены экспериментально. По-видимому, такую проверку следует провести в эксперименте по резонансному рассеянию света' на материале, выбранном таким образом, чтобы можно было установить, будет ли элемент Rxy(—соьсог, со0) равен RlJX (—cob со2, соо). Эквивалентный способ состоит в том, чтобы выяснить, присутствует ли в спектре рассеяния на фононах антисимметричная компонента [например, компонента (Г 15+) в кубическом кристалле !) ].
д. Микроскопическая теория комбинационного рассеяния света: экситонная картина явления [49]. Вывод, приведенный
•) Этот способ предложил проф. X. Билц. Во время написания книги (сентябрь 1974 г.) подготовка к такой проверке, по-видимому, проводилась в нескольких лабораториях.
Взаимодействие излучения с веществом
89
в предыдущем пункте, имеет недостаток, состоящий в том, что электронные состояния описывались блоковскими функциями. Блоховские функции соответствуют одночастичным состояниям, которые с точки зрения теории многих частиц являются невзаимодействующими. Точнее, электрон и дырка в виртуальном промежуточном состоянии, описываемом блоховскими функциями, не взаимодействуют между собой. Известно, однако, что на самом деле электрон взаимодействует с дыркой посредством экранированного кулоновского взаимодействия. Возникающие при учете этого взаимодействия состояния соответствуют экси-тонным состояниям системы. Другими словами, для нахождения правильного полного набора состояний электронной системы необходимо учитывать взаимодействие между электронами и дырками. Поэтому теорию, изложенную в п. г, следует переформулировать на экситонной основе. Оказывается, что необходимые формальные изменения в теории сравнительно невелики. Тем не менее при переходе к экситонному описанию возникают некоторые весьма важные качественные изменения результатов; именно их мы и обсудим, во всяком случае в той части, в которой они относятся к предсказаниям для стоксовой компоненты однофононного спонтанного комбинационного рассеяния света.
