Пространственная симметрия и оптические свойства твердых тел. Том 2 - Бирман Дж.
Скачать (прямая ссылка):
Кубические кристаллы без центра инверсии. Обратимся теперь к рассмотрению эффектов в комбинационном рассеянии света, связанных с наличием макроскопического электрического
Взаимодействие излучения с веществом
55
поля, которые проявляются в случаях, когда в точечной группе кристалла отсутствует инверсия и когда имеется ветвь, одновременно активная в инфракрасном поглощении и в комбинационном рассеянии света. Важным и типичным примером такой ситуации является тетраэдрический класс Td кубической системы. Можно считать, что такая симметрия возникает из симметрии класса Он при исключении инверсии из совокупности элементов симметрии. В таком случае представления Г(15-) и Г(25+) группы Oh переходят в представление Г(15) группы Та, а колебание Г(15) группы Т d является одновременно активным в инфракрасном поглощении и в комбинационном рассеянии света. Таким образом, можно выписать таблицу подчинения (при k — T), суммирующую эти результаты:
Г(25+) (КР) ^
Итак, вместо линии трижды вырожденного оптического колебания со (Г 115 — /25+) спектр комбинационного рассеяния света для кристалла с точечной группой Та должен состоять из двух отдельных линий (например, в стоксовом рассеянии) с частотами со (Г |LO) исо(Г|7’0) .
Проявление колебаний одновременно в спектре инфракрасного поглощения и в спектре комбинационного рассеяния света, т. е. отсутствие центра инверсии, означает, что кристалл является пьезоэлектрическим. Это эквивалентно также утверждению, что в кристалле должен наблюдаться линейный электрооп-тический эффект (эффект Поккельса). Хотя мы здесь и не собираемся проводить подробное обсуждение теории комбинационного рассеяния света в пьезоэлектрических кристаллах, основные новые эффекты можно достаточно просто рассмотреть на базе уже изложенной теории. Ограничимся обсуждением кубических пьезоэлектрических кристаллов, относящихся к точечной группе Та. В кристаллах этого класса для полного описания электрооптического эффекта необходимо знать единственную электрооптическую постоянную. Напомним [35] ,¦ что электро-оптический эффект состоит в модуляции оптической поляризуемости кристалла приложенным извне электрическим полем. Но в нашем рассмотрении роль «приложенного», или «внешнего», электрического поля выполняет макроскопическое поле сопровождающее длинноволновое дипольное оптическое колебание, взаимодействующее с собственным полем. Поэтому линейный электрооптический эффект означает наличие тензорной свя-зц между макроскопическим электрическим полем и оператором
Oh
Г(15-) (LO + ТО) (ИК) \ ,1Л
Ч р(Ь)
Td
LO (КР) + ТО (ИК + КР). (5'57)
56
Глава 1
поляризуемости кристалла. Эту линейную связь можно записать в виде
Р (R, ft2 - ft,) = [Р' (ft2 - ftb ft3)] S (R, ft3). (5.58)
В (5.58) мы обозначили через Ж (R, ?з) макроскопическое электрическое поле, сопровождающее дипольные оптические колебания с волновым вектором k3, а величина
P'(ft2-ftbft3) (5.59)
представляет собой тензор третьего ранга. Но в кубическом кристалле с точечной симметрией Та тензор третьего ранга
(5,59) имеет единственную отличную от нуля компоненту, которую мы обозначим через d'\
Р х, yz — Ру, гх == Рг, ху == Рх, zy = Ру, xz =в Рг, ух == d . (5.60)
Далее из (5.58) и (5.60) можно определить соответствующие компоненты тензора поляризуемости для произвольной величины <%\
Phl = ZPm,kl&m- (5.61)
Сравнивая (5.60) и (5.21), отметим аналогию между ними. Однако в рассматриваемом случае важную роль играет поляризация фонона (5.30) — (5.32), определяющая угловую зависимость и поляризацию рассеянного излучения. Коэффициент d' в общем случае отличается от d. Имея в виду последующее рассмотрение в § 6, можно отметить, что, согласно излагаемой теории, коэффициент d определяет вклад в тензор рассеяния, обусловленный деформационным потенциалом, тогда как величина d' соответствует вкладу в тензор рассеяния вследствие электрооптической связи (так называемый механизм Фрёлиха).
Обычно принимается, что при комбинационном рассеянии света продольными колебаниями (LO) соответствующий коэффициент равен сумме обоих вкладов:
dL^d + d', (5.62)
тогда как для поперечных колебаний (ТО) следует учитывать только вклад деформационного потенциала
dT = d. (5.63)
Используя это предположение, можно определить перпендикулярно и параллельно поляризованные компоненты излучения, рассеянного на LO- и ГО-фононах..
Рассмотрим сначала LO-колебание, поляризация которого определяется формулой (5.30). Для перпендикулярной поляри-
Взаимодействие излучения с веществом
57
зации рассеянного излучения имеем
yL±° = Cdlelysm^, (5.64)
тогда как для параллельной поляризации
&\° = CdhI (sin-у-У . (5.65)
В случае 70-фонона, поляризация которого описывается выражениями (5.31), (5.32), получаем для перпендикулярной поляризации
Srl° = c4e i^cos2!-, (5.66)
а для параллельной поляризации
2t\° — Сdj (&1.у sin 0 -)- eh cos2-^-^ . (5.67)
Сравнение соотношений (5.66), (5.67) с соотношениями
(5.33), (5.34) указывает на качественные различия, возникающие при учете влияния макроскопического поля. Предположение о том, что в теории комбинационного рассеяния света следует учитывать влияние макроскопического поля, было впервые высказано Пуле [27], который использовал это предположение для объяснения поляризационных «аномалий», т. е. отклонений поляризационных зависимостей от результатов, следующих из
