Пространственная симметрия и оптические свойства твердых тел. Том 2 - Бирман Дж.
Скачать (прямая ссылка):
О] > | со' — со I > Г (66)
(со и со' — частоты колебания в основном и возбужденном электронных состояниях соответственно). Отметим, что условие
(66) выполняется в случае многих примесных молекул, в том числе и в случае N07 в щелочногалоидных кристаллах.
Как было показано в работе [7], корреляционная функция (11) и спектр РВС в рассматриваемой модели при Т — О вычисляются точно. Ниже мы приведем полученную в работе [7] формулу в случае возбуждения в резонансе с переходом между нулевым колебательным уровнем основного электронного уровня и М-м колебательным уровнем возбужденного электронного уровня:
Win ^ Д I (01М) (L' | L) |2
w (©о, w; — п {TL, + у) [Х2 + (ГГ + y)2] а
, [r(Z- + Z/) + v1(l-6?,M) |
&L + (Г? + y)2 Ql^ + [r(Z. + Z.') + Y]2 )’
где лс — соо — ®i—co'Af, 0.L— Q—co0+ <».?, Qz/? = Q—ffli+oiL—a/L', (01M) — фактор Франка — Кондона для поглощательного перехода 0-*М, a (L \L) — для излучательного перехода L' -> L.
Первое слагаемое в фигурных скобках формулы (67) описывает линии, соответствующие переходу М-* L. Это линии РРКР с положением максимума в Q == ©о — и с полушириной TL (L — порядок рассеяния: L = 0 — линия релеевского рассеяния, L = 1—линия комбинационного рассеяния первого порядка и т. д.). Второе слагаемое соответствует переходам с уровней L' — М на L, т. е. ГЛ(Ь'ФО) и ОЛ(?/ = 0). Ли-
348
Дополнение 2
нии ГЛ и ОЛ имеют форму лоренцианов с максимумами в fi = ©i — ©L + a'U и с полуширинами Г(L + L'). Интенсивность линий РРКР и ГЛ определяется временем жизни виброн-ных колебательных уровней (TL' + y)-1, а интенсивность ОЛ — временем жизни нулевого колебательного уровня у-1 возбужденного электронного состояния. Ширины всех линий полностью согласуются с формулой Вайскопфа — Вигнера [32].
Таким образом, в рассматриваемой модели спектр РВС действительно содержит узкие спектральные линии ОЛ, ГЛ и РРКР. Как это и должно быть, ОЛ соответствуют линии, обусловленные излучением после окончания колебательной релаксации, ГЛ — линии излучения в процессе колебательной релаксации, а РРКР — линии излучения до колебательной релаксации в возбужденном электронном состоянии. При этом один-един-ственный релаксационный переход (переход М—>М—1) необходим и достаточен для нарушения фазовой корреляции между первичным и вторичным фотонами, что и приводит к ГЛ. Этот результат полностью подтверждает критерий фазовой релаксации для разделения рассеяния и ГЛ.
8. Заключительные замечания
Выше было рассмотрено РВС примесных-центров кристаллов лишь в некоторых относительно простых моделях. В ряде случаев рассмотренные модели хорошо описывают эксперимент. Однако в ряде других случаев они являются недостаточными. Сказанное относится прежде всего к тем центрам, в которых электронные состояния вырождены или квазивырож-дены.
Электронно-колебательное взаимодействие в вырожденных состояниях имеет важную особенность, существенно усложняющую рассмотрение: полносимметричная конфигурация оказывается потенциально нестабильной [эффект Яна — Теллера (ЭЯТ)] [19]. Учет этого эффекта в теории РВС является весьма важным, поскольку неполносимметричные колебания не только существенно влияют на спектральные свойства компонентов РВС, но и определяют их поляризационные характеристики [9, 15]. Разработке теории спектральных и поляризационных характеристик РВС с учетом ЭЯТ посвящен ряд работ [8, 9, 18]. В этих работах получены общие формулы для зависимости степени поляризации РВС от частот возбуждения и излучения, развита теория деполяризации люминесценции в ходе колебательной релаксации в возбужденном электронном состоянии, разработана теория РРКР с учетом ЭЯТ при сильном электрон-фононном взаимодействии и др.
Резонансное вторичное свечение примесных центров кристаллов 349
Одним из эффектов, который также существенно учитывать в теории РВС примесных центров кристаллов, является передача электронного возбуждения между ними. В работах [31, 33] рассмотрено влияние указанной передачи на ОЛ и ГЛ. Теория [31, 33] учитывает горячую передачу и горячую миграцию электронного возбуждения.
Большую актуальность приобрели в последнее время исследования спектров РВС свободных автолокализующихся экси-тонов (см., например, [34—37, 19]). Ряд вопросов теории этих спектров уже решен, однако многое в этой проблеме еще не исследовано.
В заключение отметим, что теория РВС в настоящее время быстро развивается. Поэтому изложенное выше можно рассматривать лишь как некое введение в одно из возникших в последнее время новых направлений исследования оптических свойств вещества.
ЛИТЕРАТУРА К ДОПОЛНЕНИЮ 2
1. Hizhnyakov V. V., Rebane К. К., Tehver I. J., в книге: Light Scattering Spectra of Solids, ed. G. F. Wright, Springer, New York, 1969, p. 513.
2. Ребане К., Саари П., Изв. АН ЭССР, физ.-мат., 17, 241 (1968); Saari Р., Rebane К-, Solid State Comm., 7, 887 (1969); Rebane К. K-, Saari P. М., J. Luminescence, 12/13, 23 (1976).
3. Вавилов С. И., Собрание сочинений, статьи 20, 28 и 29, Изд-во АН СССР, М., 1952.
4. Степанов Б. И., Апанасевич Н. А., Изв. АН СССР, сер. физ., 22, 1380 (1958).
