Пространственная симметрия и оптические свойства твердых тел. Том 2 - Бирман Дж.
Скачать (прямая ссылка):
p(R, k2-kl) = p^^YpMkx-k2\k Wf) +
m Иц/ \ Ы /
+е l)Q(t)Q(l)+ ¦¦¦¦ <з-58)
kj\x fo j \i I ^ W U
Коэффициенты в (3.58) можно выразить через коэффициенты разложения недиагонального оператора (3.55), однако нам это не потребуется.
Перед тем как рассмотреть результат использования разложения (3.58) в (3.51), выясним, какие слагаемые в (3.58) отличны от нуля. В данном случае применимо рассмотрение, проведенное в т. 1, § 109. Все выражение в целом, т. е. левая часть
(3.58), преобразуется как симметричный тензор второго ранга. Поэтому каждое слагаемое в разложении (3.58) должно преобразовываться таким же образом. Тогда, если положить k2 — k\ = 0, получим условие
32
Глава I
В этом случае
(3.60)
Аналогичным образом для слагаемого следующего порядка имеем
Общее условие присутствия в (3.58) слагаемого, отличного от нуля, для рассматриваемого порядка сводится к условию для коэффициента приведения
или к соответствующему условию для коэффициента приведения для подгруппы.
Чтобы подчеркнуть важность этого утверждения и его связь с рассмотрением в т. 1, § 109, отметим, что каждый член ряда
(3.58) должен преобразовываться ковариантным образом, так же как и все выражение в целом. Однако и в этом случае, строго говоря, следует установить закон преобразования зависящего от волнового вектора (k2 — k\) симметричного тензора второго ранга при преобразованиях симметрии групп © или
Разные слагаемые в (3.58) соответствуют процессам комбинационного рассеяния света разного порядка. Линейные по
двухфононный и т. д. Таким образом, при подстановке (3.58) в (3.47) и (3.51) можно сгруппировать члены каждого порядка. Другими словами, полную вероятность перехода можно разбить на парциальные вероятности перехода для однофононных, двухфононных и т. д. процессов, зависящих от состояний |%о„) и |х0п)> между которыми происходит переход.
Рассмотрим, например, стоксову компоненту двухфононного комбинационного рассеяния света, которая соответствует квадратичному члену в (3.58). Слагаемое вида
и, если это прямое произведение содержит [D(t,)](2), то
(3.61)
(3.62)
члены дают однофононный процесс, квадратичные
k k' \ ( k \ ( k'
Взаимодействие излучения с веществом
33
приводит к переходу между начальным состоянием ]%0л> и конечным состоянием |%оп)> в котором имеются два дополнительных колебательных кванта <в(й|/) + ю(й'|у/). Так как в конечном состоянии фотонная система и кристаллические состояния независимы, плотность конечных состояний имеет вид произведения
Р/ Щ = Рй (Й(оf) рд (со (<k | /) + to (ik' | j')), (3.64)
где индексы R \\ L относятся к излучению и к решетке соответственно. Матричный элемент оператора (3.63) дает слагаемые вида
Е Е ^(2)(— ^21f t )<Xos|q(, )q( ¦, )lXo„>, (3.65)
и если
(3'66)
TO
« = « + 2, (3.67)
где n, n относится к общему числу фононов. Величина константы в (3.66) зависит от заполнения фононных состояний («*/, п*'/' и т. д.), а также от частоты нормальных колебаний.
Таким образом, полная вероятность всех двухфононных переходов, определяющих стоксово комбинационное рассеяние, при поляризации падающего фотона и поляризации ек> рассеянного фотона пропорциональна выражению
Ш0я-»0(п + 2) ~
Е E^U-** j J )|p«(ft®f)р^(“(*1Л+®(*'1Л)|•
{ *л* ww v Ai V' I )
(3.68)
Если рассмотреть рассеяние с заданным изменением частоты Д(о2, то в области двухфононпого рассеяния
Дш2 = ш (ft |/)+ ©(ft'|//). (3.69)
Вероятность перехода (3.68) пропорциональна интенсивности излучения, смещенного по частоте на Асог и рассеянного в телесный угол dQ вблизи направления рассеянного излучения. Обозначив эту интенсивность 2f сделаем следующее предположение, чрезвычайно полезное во многих случаях, которое может также быть верным и количественно. Предположим, что все множители в (3.68) являются медленно меняющимися функциями сдвига частоты Асог (или, что то же самое, частот
34
Глава 1
падающего и рассеянного излучений) и, в частности, что коэффициенты Pf\, не испытывают резких изменений. Тогда основная частотная зависимость величины от Д<й2 обусловлена изменением с Ао)2 суммарной двухфононной плотности состояний
Ра©(*|У) + ©(*'1Л).
Следовательно,
^До,,
(3.70)
dA со2 dA (02
Но правая часть представляет собой производную от суммарной двухфононной плотности состояний по частоте. Последняя величина, как было показано в т. 1, § 107, может иметь критические точки, связанные с симметрией колебаний. Мы вернемся к обсуждению критических точек в суммарной плотности состояний для многофононного поглощения и рассеяния в § 23—28.
Аналогичные результаты могут быть получены для процессов комбинационного рассеяния света любого порядка. Процессу многофононного рассеяния можно сопоставить слагаемое, пропорциональное соответствующей степени нормальных координат. Прежде всего следует определить, имеется ли такой член в разложении (3.58), а затем вычислить вероятность перехода, или интенсивность рассеянного излучения.
Теория групп играет самую существенную роль при определении структуры разложения (3.58), а именно при выяснении, какие из коэффициентов отличны от нуля. В некоторых случаях полезным приближенным методом может служить исследование отдельных многофононных процессов рассеяния путем изучения величины dZ/&aJdA(Dn и установления соответствия с критическими точками многофононной плотности состояний. Чтобы выйти за пределы этого приближения на основе обобщенной теории Плачека, необходимо вычислить входящие в (3.45) матричные элементы (коэффициенты связи), а также плотность разрешенных конечных состояний. Подобная теория поляризуемости была развита в последние годы на основе метода многочастичных функций Грина. Некоторые из полученных результатов изложены в работах [11, 12], а также очень кратко упомянуты в § 6.
