Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
соотношением
222 ОПТИЧЕСКАЯ АКТИВНОСТЬ И КРУГОВОЙ ДИХРОИЗМ [ГЛ. VII
[см. также (1,21) гл. I]
^M/)^=yVSaa,(k)xi/krn". %па = <а Д ^ (2'6)
па т|3 ф па
Поэтому, используя (2,5) и (2,6), находим
К, к, (- k) = V* 2 "а, ,/, (к)"I ML (- к) I ф"0- (2.7)
Поскольку
VN 2 "0(Х (/) (k) Ja7 - (/) (к)).
а
где J - оператор импульса всех электронов в кристалле,
находим, что
-У" = (,l(k)pV,
т JOU aji if) a Й iaJ an (/Л ' *a
a a
где pjV - электрический дипольный момент перехода 0->/ в моле-
куле а. Поэтому, в силу (2,7) и (2,3),
М0, k(l (0) = - t VN ? uni (/) (k) рV. (2,7а)
a
Величины иа|г(^(к), как и матрица резонансного
взаимодействия, при к->0 являются, вообще говоря,
неаналитическими функциями к. Поэтому коэффициенты разложения
величины ми|Л(к) в ряд по степеням к зависят, вообще говоря, от
s = к/А *):
V(/,(k) = V(/)(S) + /kCa^S)+ ••• (2,8)
Подставляя (2,8) в (2,7) и принимая во внимание соотношение
(2,3), находим, что с точностью до линейных по к слагаемых
Е^ ($0
жи^-к)Ж^;0(к) = Ж0.^(0)Ж(tm);0(0) '
El, г As)
N/Ea(n( s)\2 r N/Elltn(s)\
+ ^(-iLX-) g&nWkn + ls{-Jbir-)8№n(*)K' (2.9)
где
Slimn] (S) [Man (/) (S) (/) (S) ^an (/) (S) (/) ^S)] PalPim'
a(i
(2.10)
S'W><s>"e,+ "MSI- <2'">
aS
*) Здесь и везде ниже замена в аргументе соответствующей
функции вектора к на орт s означает, что эта функция берется
при к->•(), однако значение функции остается зависящим от s =
k/A.
ТЕНЗОР МОЛЕКУЛЯРНЫХ КРИСТАЛЛАХ 223
При малых к = ks и 1
/ dE . (ks) \
Е¦¦ (/) (к) = ?,ц (/) (s) + ^ ] + • • ¦ (2,12)
'* = о
Используя это разложение, а также соотношение (2,9), находим,
что искомый тензор у}-пп можно представить в виде суммы
VLn (w s) = у\тп (со; s) -+- у}lmn (со; s) -f у''(со; s),
(2,13)
где
У1г,пп'
( ¦ Ч_-- V [?^(/)(S)]2{ Я/тУ'Ю , gm!(nf'(-s) \
I(r)' W2 у [_ fi J | fJC0 _ ?ц (/) "Г (/) ( S) J '
(2,14)
/, n(/)
4лЛ/ v ?"(/)(s)j ?^(/>(s) , g\rUn^ ( s) |
VH (co. S) - Zzil V
V/mnUO, SJ - шЧ' Zi h [ha -
. ... - (/) (s) + (/) (- S)J '
/ J Ц (/)
(2.15)
Y^"((c);S) =
= г' Sf 2 { E \u (/) (S) % (/) (§) РЦ -Ш [h&b)E E ... +
/, H(/)l a0
]L "an (/) (- s) % (/) (~ s) PQPIL ~Ш ( Tm + E ) [.X
(2.16)
Для дальнейшего изучения вида тензора yj необходимо знать
свойства экситонных состояний [i, которые вносят вклад в
тензоры
(2,14)-(2,16). В этой связи отметим, что, как это следует из
соотношения (2,7а), в выражение для тензора У1\пп((?>', s)
вносят вклад лишь такие экситонные состояния, для которых М".
,,, (0) ф 0.
J, SJ.I \ J )
В соответствии с (2,7а) и (3,10) гл. IV, приходим к выводу о
том, что речь, очевидно, идет о дипольно-разрешенных
экситонных состояниях *). Поэтому в следующем параграфе будет
специально рассмотрен вопрос о форме дипольно-разрешенных
экситонных зон в гиротропных кристаллах при малых к, а также
рассмотрена зависимость от к величин иап{/)(к).
*) Выше везде принимался во внимание вклад в величину
оптической активности лишь синглетных возбужденных состояний
молекулы. Вейган [22] рассмотрел вклад триплетных состояний в
оптическую активность. В соответствии с его оценками
вращательная способность, которой отвечают переходы синглет -
триплет, ничтожно мала и отличается от вращательной спо-
собности, обусловленной переходами синглет - синглет, малым
множителе.м порядка 10~6-10~8.
224
ОПТИЧЕСКАЯ АКТИВНОСТЬ И КРУГОВОЙ ДИХРОИЗМ [ГЛ. VII
§ 3. Некоторые соотношения для дипольно-разрешенных экситонных
состояний в гиротропных кристаллах.
Форма зон при малых к и свойства волновых функций
Величины ит определяются системой уравнений (1,18) гл. I,
если в ней значение Е положить равным Е^(^(к). Поэтому
зависимость величин "й(1 от к оказывается связанной с
зависимостью от к величин ?ц(/).
Поскольку, в соответствии с (1,19) гл. I,
^а|5 == ^ар ( к)'
величины иа|1 можно считать удовлетворяющими соотношению
"аМ/)(к) = "ац(/)(- к)' (ЗЛ)
если только
?д(/,(к)=?М/)(-к). (3,2)
Если же соотношение (3,2) не имеет места, нельзя считать
выполненным также и соотношение (3,1).
При малых к вид зависимости Е^^^ от к для дипольно-разре-
шенных экситонных зон можно проанализировать с помощью полу-
феноменологического подхода, являющегося обобщением метода
Хуана Куня [3] на случай анизотропных сред при учете
пространственной дисперсии (см. [4]; этот подход изложен также
в [2]). Эта^ возможность обусловлена тем, что характер
зависимости при малых к полностью определяется видом уравнений
движения для макроскопических величин - поляризации единицы
объема P(r, t) и напряженности макроскопического
электрического поля Е (г, t), которое формально можно
рассматривать, даже при отсутствии внешних зарядов, как
причину появления возмущающей силы в уравнениях для вектора
поляризации. Поскольку эти уравнения линейны; а нас, кроме
того, интересует лишь окрестность дипольно-разрешенной полосы
поглощения, ясно, что в безграничной поляризующейся среде,
если ограничиться учетом лишь первых пространственных
