Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
может появиться в окрестности линии экситонного поглощения.
Возможность возникновения аномальной волны в гиротропных
кристаллах была указана В. Л. Гинзбургом. В книге [2]
рассмотрен целый ряд оптических явлений, обусловленных
наличием этой аномальной волны. Поэтому здесь зги явления
обсуждаться не будут. Использование же (1,1) означает, что
речь далее идет о таких областях спектра или таких кристаллах,
где эффект аномальной волны отсутствует (в [2] указаны
соответствующие количественные критерии).
220
ОПТИЧЕСКАЯ АКТИВНОСТЬ И КРУГОВОЙ ДИХРОИЗМ [ГЛ. VII
неучете пространственной дисперсии, а у1тп (ш)-тензор третьего
ранга, антисимметричный относительно перестановки индексов I и
т.
Соотношение (1,1) лежит в основе феноменологического рассмо-
трения естественной оптической активности. Результаты такого
рассмотрения подробно освещены в ряде монографий (см.,
например, [1], а также [2], где это рассмотрение проведено с
учетом добавочной волны, возникающей в окрестности резонанса).
Это рассмотрение позволяет выразить через компоненты тензоров
г1т (со, 0) и ytmn (со) вращательную способность кристалла (т.
е. величину вращения плоскости поляризации линейно
поляризованного монохроматического света на единицу длины
пути), однако сами тензоры егт(со, 0) и YJmn(co), как, впрочем,
и вообще тензор егу(со, к), в рамках феноменологического
подхода считаются заданными, а их выражение может быть найдено
лишь в рамках микроскопической теории.
Как уже указывалось в гл. III, распространение нормальных
волн в кристалле может быть изучено как с использованием
тензора егу- (со, к), так и с использованием тензора & , (со,
к). Вычисление тензора
-Ll J
е ,,(со, к) является методически более предпочтительным, если
из-
!_" Ч
вестны экситонные состояния кристалла при полном учете
кулонов-
ского взаимодействия. Поскольку в гл. I и II состояния
экситонов
в молекулярных кристаллах определялись при полном учете куло-
новского взаимодействия, ниже мы при рассмотрении гиротропных
кристаллов будем использовать тензор е ..(со, к).
i_> 1 3
С точностью до линейных по к слагаемых *)
eLta(". k)=e_L,/m(w s) + tyL>; s)A". (i,2)
В то же время следует иметь в виду, что, поскольку тензор
"У^.Дсо; s) зависит от направления s = kjk, его симметрия
совпадает с симметрией тензора 7гтл(ш) лишь для таких
направлений s, которые остаются инвариантными относительно
операций симметрии группы кристаллического класса. В
частности, для гиротропных одноосных кристаллов таким
направлением является направление оптической оси. При
произвольных s тензорная величина У^тп(а>', s) даже в кристал-
лах достаточно высокой симметрии, вообще говоря, имеет больше
отличных от нуля компонент, чем соответствующий тензор у1тп
(со).
Общее выражение для фигурирующего в (1,2) тензора ^((0, к)
определяется соотношением (3,,9) гл. IV. Ниже мы используем
это соотношение применительно к гиротропным молекулярным
кристаллам и на его основе найдем выражение для тензора уХпп
(со; s).
*) Здесь и ниже используется обозначение, в соответствии с
которым, например, тензор е ^ t j (ш; s) sa s^_ tj (со, к) при
k->0 для фиксированного •направления s = k/U.
s 2] ТЕНЗОР В МОЛЕКУЛЯРНЫХ КРИСТАЛЛАХ 221
§ 2. Тензор s) в молекулярных кристаллах
Будем, ради простоты, считать, что кристалл находится е
основном состоянии. В этом случае, в соответствии с формулой
(3,9) гл. IV,
/ 4я e_L, Ч k)= I 1 ~ ~tfv
4яс2 v j М'; кй (_ к) Mlm о (к) Л1*_к(1; 0 (_ к) _к(1 (к) |
a2V Zj I Й0 - ?"(к) Г70 + ?ц(-к) J ' ,
Из этого выражения следует, что для разложения тензора е.
,,(со, к)
.1."1J
в ряд по степеням к достаточно проанализировать зависимость от
к матричных элементов Мо; * к^(± к), а также энергий экситонов
^(к).
В соответствии с (3,2) гл. IV оператор М (к), обусловленный
вкладом электронов, с точностью до линейных по к слагаемых
равен
= J? + ikpQnpl) егкг" = J] М)г (к) егкг", (2,2)
п п
Ж'(к) = -^(Л +1кРШ (2.3)
где индекс п пробегает все молекулы кристалла и где введены
обозначения
J ? = 2 Л <&=4S( JW + rW- V'V
v(n> z "
V {П
В (2,4) индекс v(") определяет номер электрона, принадлежащего
молекуле п, jvn - его импульс, а радиус-вектор rv определяет
его положение относительно узла решетки п. Таким образом,
соотношением
(2,2) оператор М(к) фактически представлен в виде суммы
операторов, каждый из которых действует на электроны только
одной из молекул кристалла. Такое представление оператора М
является удобным при анализе свойств молекулярных кристаллов в
экситонной области спектра, ибо в этой области спектра, как
уже указывалось в гл. I, II, отдельные молекулы все еще
сохраняют свою индивидуальность.
В гайтлер-лондоновском приближении экситоны были рассмотрены
в гл. I. В соответствии с результатами § 1 этой главы волновая
функция основного состояния кристалла
ЧГ0 = Пф2а' (2-5>
па
тогда как волновая функция jj,-ro экситонного состояния,
отвечающего /-му молекулярному состоянию, определяется
