Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
разрешенных молекулярных состояний f
190
НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
[ГЛ. V
(аналогичное заключение можно сделать и для световой ветви s)-
Поскольку, однако, коэффициенты 7^/ff(k) и T[ffg(к) для
дипольно-
разрешенных состояний /', / и g обращаются в нуль,
величина
W (ks, k's', к"s") также обращается в нуль. Если же ветвь s"
не является световой, то для нее, в рамках рассматриваемой для
молекулы трехуровневой схемы (0, /, g),
tfV(k) = ?*(k), ak*(s")= 1,
Vkg (s") - Ukf (s") = Vbf (s") = ик J (s") -- vk j (s") - akg
(s) -
- vkg (s) = ttk'g (s') = vk'g (s') = 0.
Поскольку, кроме того, энергии c?s(к) и (k') близки к
энергии
кулоновского экситона ^(к), в выражении для W (кs, k's',
к"s")
можно опустить слагаемые, содержащие коэффициенты Vk/(S), Vk
'/(S').
В этом приближении находим, используя (2,11) и (2,12):
Wi (ks, k's', k"s") = Т1})к (k) uk/ (s) uv/ (s'), (3,11)
W-2 (ks, k's', k"s") = ^ Tf/g (k) ик/ (s) ["к- у (s') -f- vk' у
(s')]. (3,12) j
Ради простоты теперь допустим, что s = s', к = к', т. е. что
речь идет о слиянии одинаковых фотонов.
Для дальнейшего удобно конкретизировать выбор направлений
Iky. Именно, будем считать, что вектор Iki лежит в плоскости,
образованной вектором к и вектором матричного элемента
дипольного момента молекулы (01 рп | /у тогда как вектор 1к2
будем считать перпендикулярным этой плоскости. При таком
выборе векторов 1ку имеем Т(2, к, /) -0 при к = 0 [см. (1,10а)
гл. III]. Поэтому [см.
(2,3) гл. III]
, . Т (1, к, /) / 2п \ . _ ,
Ик/ (s)- ( ~r]akl(s). (3,13)
E/(k) - is \ n + l J
Используя, кроме того, условие нормировки (2,3а) гл. III,
находим (принимая во внимание, что | Vk/ (s)|<^|ttk/ (s)|)
4/W + "?,[I-(^T)2] = I. (3.14)
где ti(<fs) - коэффициент преломления световой волны с
частотой
сo = (fs/h. Если п'^§> 1 [окрестность
резонанса <fsc^E,(к)], то, как
это следует из (3,14) и (3,13), величина Mk/(s)=:l, тогда
как
"ki(s)~0. Поэтому в этой области энергий величина W2 обращается
в нуль, в силу чего интенсивность рассматриваемого процесса
полностью определяется энгармонизмом в системе кулоновских
экси" тонов.
§ 31 ВЕРОЯТНОСТИ НЕЛИНЕЙНЫХ ОПТИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ 191
В приведенных выше оценках не принималось во внимание
затухание световых волн, особенно существенное в окрестности
резонанса. Наличие этого процесса ограничивает возрастание
коэффициента преломления п, так что |ak/(s)| и | Kki (s) |, а
следовательно и Wx и
W2, становятся величинами одного порядка, если только [ Т| ~
I -гЧр! I
- I lVfg I-
Возвращаясь теперь к формулам (3,11) и (3,12), рассмотрим
зависимость вероятности слияния двух разных фотонов 5 и s' с
образованием нового несветового элементарного возбуждения от
энергии одного из участвующих в процессе фотонов (например,
фотона s). Используя (3,13) и (3,14), находим
I , . л й2 (j, к, ц)
I "*/ \ - и> к> ц)- ¦
, , . (/1+1)45/(10-^, , ч|, (ЗЛ5)
l"kl 1 = ШчГЕТ) !"k/(s) • ¦
где, если учесть соотношение (1,10а) гл. III,
В и, к, ц) = (^-)'/2 Ер (к) [ Р (Kj-i) Iky |.
Подставляя (3,15) в (3,11) и (3,12), получаем соотношение
(2,17),
о котором уже говорилось в § 2.
Поскольку ветвь s" не может быть световой, в кристаллах с
центром инверсии процесс слияния двух фотонов не может
привести к свету удвоенной частоты *). Поэтому для этой цели
приходится
использовать кристаллы без центра инверсии. Рассмотрение
процесса слияния фотонов в таких кристаллах вполне аналогично
вышеизложенному. В связи с этим рассмотрим здесь не слияние, а
распад фотона на два одинаковых
элементарных возбуждения (см. также [6]).
При этом, как и раньше, будем предполагать кристалл состоящим
из молекул с центром инверсии. Вероятность распада фотона ks
на два элементарных возбуждения k's' и k"s', принадлежащих к
одной ветви s', определяется величиной W (ks\ -kV; k'V).
Поскольку ветвь
5 световая, в рамках используемой трехуровневой схемы отличны
от нуля коэффициенты ukf(s), vk/(s), ukj-(s), vkj(s). Что же
касается ветви s', то она не может быть световой, поскольку
иначе W (ks- -kV; k"s') = 0. Если же ветвь s' не является
световой, т. е. если gV = ?ff(k), то ukg(s') = 1, vkg(s') =
ик/(s') - vkf (s')- = ukj(s') - vkj(s') = 0 и в соответствии с
(2,11) и (2,12)
Г, (ks- - к's'-, к"s') = Tf/g (k - k') uk/ (s),
U/2(ks; -kV; kV) = 2 Т%(Ю [akJ (")+ %(")]• (ЗЛ6)
*) Общий анализ правил отбора, накладываемых пространственной
группой кристалла на двухфотонные процессы, содержится в
работе Лудона [30].
192
НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
[ГЛ. V
В рассматриваемом случае величины ukf(s) и uk;-(s) по-
прежнему определяются соотношениями (3,13) и (3,14). Однако
теперь наибольший интерес имеет такая ситуация, когда частота
со = (f (Ь лежит вдали от резонансов. В этом случае
рассматриваемый процесс приводит к дополнительному поглощению
света на частоте, равной удвоенной частоте кулоновского
экситона, возбуждение которого в диполь- ном приближении
запрещено. Поскольку частота cfjti, по предположению,
