Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
порядка. Правила отбора. Роль конечности размеров кристалла
Как уже указывалось . в § 1, нелинейными оптическими процес-
сами третьего порядка являются процесс слияния двух фотонов и
процесс распада фотона в среде на два.
Предположим, что в кристалле в начальном состоянии распро-
страняются две нормальные электромагнитные волны ks и kV. В
соответствии с (1,3) вероятность их слияния, отнесенная к
единице времени, равна в первом приближении величине
<K>(ks, kV) = ^ | W (ks; kV; k + k', s") |2 ns (k) ns, (k') X
5"
X [l+Mk + kO]6[^(k) + 2V(k')-2V(k + k')]. (3,1)
Аналогично вероятность распада фотона ks на два определяется
выражением
¦w(ks) = ~ | W (ks, - kV, k -k', s") ряДк) [1 -\-ns< (к')] X
s's"k'
x [ 1 + nS' (k - k')] в [gf, (k) - IfV (k') - 2V (k - k')].
(3,2)
В формулах (3,1) и (3,2) ns( к), nS'(к'), ... - числа
заполнения по- ляритонных состояний, определяющие исходное
состояние кристалла.
186
НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
[ГЛ. V
Если в кристалле распространяется излучение лазера, то по
крайней мере некоторые из чисел заполнения tts (k), ns¦ (к'),
nS" (к") аномально велики. Только в этом случае вероятности
(3,1), (3,2) становятся значительными.
Наряду с процессами, которым отвечают вероятности (3,1) и
(3,2), возможны также процессы им обратные. В дальнейшем,
однако, эти процессы приниматься во внимание не будут. Такое
приближение оправдано, если в кристалле интенсивность вновь
образующегося излучения мала по сравнению с интенсивностью
излучения, падающего на кристалл.
Отметим, что везде в предыдущих рассуждениях кристалл пред-
полагался бесконечным. Это допущение обеспечивало точное
сохранение квазиимпульса, так что квазиимпульс конечного
состояния полностью определялся заданием квазиимпульса в
состоянии начальном.
В теории нелинейных оптических процессов такая идеализация
не всегда оказывается оправданной, поскольку не всегда при
заданном квазиимпульсе начального состояния имеются такие
ветви частот нормальных волн, образующихся в результате
нелинейного оптического процесса, для которых одновременно
выполняется также и закон сохранения энергии [см. (3,1) и
(3,2)]. Если же учесть конечность кристалла, то волновые
векторы нормальных волн уже не определяются условиями
цикличности, заданными на поверхности кристалла (см. гл. I). В
этих условиях сумма
уже не равна символу Кронекера 6k, Th-, что ранее
предполагалось, и волновой вектор в конечном состоянии
перестает быть точно определенным. В этом случае вместо (3,1)
и (3,2) имеем
w (ks, k's') = Y 21 W (to. kV, k'V') |2я,(к) [!+"*- (k7)] [1
+/v(k")lX
X [ 1 + ns" (k")l 6 \&a (k) - gv (10 - Ws' (k")l / (k - k' -
k"), (3,2a)
Если кристалл имеет форму плоскопараллельной пластинки, то
П
X 6 [efs (k) + gv (к') - gv (к")] / (к -I- к' - к"), (3,1а)
w (к, s) = ~- ^ I W (ks, - kV, k'V0|2/ti(k)[l + "i'(k/)]X
s's"k'
где
/(к) - ^rSeik"2
(3,3)
п
для малых
а именно
суммы можно перейти
ВЕРОЯТНОСТИ НЕЛИНЕЙНЫХ ОПТИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ
187
к интегралу, Если при этом ось z направить вдоль нормали к
пластинке, то *)
. 2 kzL sin2 -д-
/(k)=46o^6oV k,L2 -¦ (3,4)
где L - толщина пластинки. Следовательно, для
плоскопараллельной пластинки вероятность нелинейного процесса
осциллирует в зависимости от ее толщины. Разумеется, этот
результат может быть элементарно получен и при использовании
макроскопических уравнений Максвелла (см., например, [3], гл.
IV). Эта осциллирующая зависимость для многих кристаллов
наблюдалась экспериментально. В частности, при исследовании
процесса удвоения частоты эта зависимость была изучена в
работах [15] и др.
Рассмотрим теперь правила отбора, которые определяют интен-
сивность нелинейных процессов и которые связаны не с размерами
кристалла, а с его симметрией относительно поворотов и
отражений.
Хотя величины W, фигурирующие в формулах (3,1), (3,2) и
определяющие интенсивности нелинейных процессов, зависят от
значений волновых векторов к, к' и т. д., зависимость эта,
вообще говоря, является слабой. Поэтому в нервом приближении
ею можно пренебречь и при рассмотрении матричных элементов W
(ks, kV, k"s") положить к=к'=к" = 0. В этом приближении
матричный элемент W (Os, Os', Os") зависит только от таких
величин, которые определяются дипольным взаимодействием
молекул кристалла друг с другом, а также дипольным
взаимодействием молекул с полем излучения **). Ясно, что ими
могут быть только различные матричные элементы оператора
дипольного момента. Это обстоятельство упрощает анализ правил
отбора.
Ниже мы остановимся на этом вопросе более подробно и прежде
всего рассмотрим кристаллы типа кристалла антрацена, состоящие
из центрально-симметричных молекул. В таких кристаллах
величины IF (Os, Os', Os") обращаются в нуль, если в суммах по
/, f', g в (2,11) и (2,12) принять во внимание только одно из
возбужденных состояний молекулы (например, состояние / = /' =
g = /). Это состояние, как, впрочем, и все остальные, может
