Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
порядке теории возмущений равна
Vw^JL=2* Av^Kl^; (V ... Nu ...|Х
X Hep | Oky! lqn! • • • A^ts • • •) | б ~^~^o ... ..
(4,7)
где E и E - - энергии начального и конечного со-
0 ,...NU... w,...Nu...
стояния кристалла, со - частота света. Знак суммы в (4,7)
означает
суммирование по всем конечным состояниям системы. Усреднение
(знак Av) производится по начальным состояниям с помощью
матрицы
плотности фононной подсистемы кристалла, электронная
подсистема
которого находится в основном состоянии.
Если для б-функции в (4,7) воспользоваться представлением
СО
= i Jeia'dt,
*) В гл. III для этого оператора использовалось обозначение
Нвз (см. (1,10), (1,11) гл. III).
156 ТЕНЗОР ДИЭЛЕКТРИЧЕСКОМ ПРОНИЦАЕМОСТИ КРИСТАЛЛОВ [ГЛ. IV
то выражение (4,7) можно записать в следующем виде *):
1
*k]
¦¦ Av J еш dt X
X < (V; •.• Nu ¦ ¦ • |<:1 к; |нер f 0h j) e--|.Hep11 u;-> е,Й* |
0W; ,..
(4,8)
где
H = He + HeL+HL. (4,9)
Поскольку в (4,7), (4,8) существенны лишь однофононные про-
цессы, для оператора Нер достаточно ограничиться выражением
(1,10) гл. III.
Используя это выражение, (4,8) можно представить следующим
образом:
СО
= 21 Т Т* (Ди') J еш Av {(кц | e~iRt \ кц') е1Й*-'), (4,10)
^ Д, Ц' -со
где (кц | e~iHt | кц7) - оператор, действующий в пространстве
векторов состояний фононной подсистемы, равный матричному
элементу оператора е~ш' на экситонных волновых функциях:
(кц|е-'Я/!кц') = (0\B^e-iRtBi^ |О), (4,11)
где 10) - вектор состояния, отвечающий вакууму экситонной под-
системы. Заметим, что, поскольку результат действия оператора
e~lHt
на функцию 10) фактически сводится к elHlt 10), выражение (4,10)
можно также представить в следующем виде:
ОО
= J Т (укц) Т* (Дц') J еш "?к(1 (0 S&," dt, (4,12)
ХЪ)
И, И
где
{{В^ (t) Blc)) = Av {(0 | eiRtB^e'| 0)}. (4,13)
Если ввести запаздывающую функцию Грина
(к, /)зз - *0 (0 "Bi^ (t) ВЙ*.". (4,14)
*) Ниже будем пользоваться системой единиц, в которой fisl.
§ 4] ТЕОРИЯ ФОРМЫ ЛИНИИ ЭК.СИТОННОГО ПОГЛОЩЕНИЯ 157
где 0(/)=1, если />-0, и 0(Т) = О, если / < 0, и
воспользоваться представлением для 6-функции
т
6 (со) =--¦ Re j* el ((r)+*E)1 dt, где e->0, e > 0,
о
то выражение для 1/Тку можно представить несколько иначе:
со
-- = - У Т (/к,и) Г (/кр/) 2 Im f еш Om, (к, t) dt. (4,15)
тк / ¦" " '
-СО
Зная величину 1/тк/-, коэффициент поглощения света и (со, J)
частоты со и поляризации / в области слабого поглощения [см.
(4,2)] можно определить как обратную величину длины свободного
пробега фотона в кристалле:
*(со' J) = = ¦- IT 2 Т (/к,х) Г Im (k' (r)>- (4'16)
Vrp'-k] vrp
дц'
где -угр - групповая скорость поляритона частоты о, а
<V (к, со) = ~ J ешО^. (к, t) dt. (4,17)
- ОО
Для неполяризованного света выражение для и (со, J) следует
усреднить по двум возможным поляризациям света. При этом
2
х ((r))=i х ((r)' -/~ь j-1
Из сказанного, таким образом, следует, что задача об
определении формы экситонных полос поглощения сводится к
вычислению фурье- компоненты запаздывающей функции Грина (k,
t).
Заметим, что в случае света, поляризованного вдоль одной из
кристаллографических осей, в силу свойств коэффициентов Т
(/кц) в кристаллах типа кристалла антрацена коэффициент
поглощения света выражается лишь через диагональные элементы
функции Грина ^^(к, со).
Для вычисления функции О^ (к, и) воспользуемся известным
разложением (см., например, [5])
- е~1 Фе+н?) ' у/
^ ' 'm-i \
1 + S (~1^ | d*l • • • I dt'" "д • • • ' (4-18>
/71=1 0 0 /
ТЕНЗОР ДИЭЛЕКТРИЧЕСКОЙ ПРОНИЦАЕМОСТИ КРИСТАЛЛОВ [ГЛ. IV
где
HtL (t) = е' 'HeLe~l ^e+ffL) t'
Если ввести операторы
G(t) = - iQ(t)e-ifft, (4,19)
G(0) (t) = - /0 (t) (4,20)
то оператор G (t) можно представить в более компактном виде G
(t) = e~if}L' {0Ф) (t)
СО оо
+ 2 / dti ¦ ¦ ¦ dtm G(0) (t - t:) V (^) G(0> (tt - t2) ...
m = 1 -со
¦ ..^(g6(0)(g], (4,2i)
где теперь
V (t) = el"L'ijeLe~iffLt.
Подставляя ряд (4,21) в выражение (4,13) и учитывая (4,14), а
также тот факт, что под знаком усреднения операторы можно
циклически переставлять, находим
Оцц'(к, (c)) = 6W'G^0) (к, (c)) +
со ОЭ со
+ S 2F \dt еШ Г Л1 • - • dtm S • ¦ • S °^к- X
^ -- V,
X Av {(кц | V (/j) J k^j) G^ (kj,
• ¦ - (кт_г, Jam_1|V?(^)|k^)} G^(k, ^m). (4,22)
Здесь были использованы обозначения
(к, t) = (кц | G(0) (f) j кц') = - ffl (t) Ь^е~1Е"(k)' = (к,
t),
CO
0(tm).(k, b) = ^j J e'"0(r)J'(k. f)dt.
= + U ""• (4,22"
Дальнейший анализ выражения (4,22) зависит от конкретного
вида оператора HeL. Ради простоты здесь рассмотрим случаи,
когда оператор HeL линеен или квадратичен по смещениям молекул
из равновесных положений.
§ 4J ТЕОРИЯ ФОРМЫ ЛИНИЙ ЭКСИТОННОГО ПОГЛОЩЕНИЯ 159
Случай, когда оператор HeL линеен по смещениям молекул
Оператор взаимодействия HeL возникает при разложении матрич-
ных элементов взаимодействия молекул в ряд по смещениям атомов
из идеальных положений равновесия решетки. При этом, как уже
указывалось в § 7 гл. II, вклад в HeL вносят как члены,
