Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
интенсивность процесса комбинационного рассеяния
*) Отметим, что к длинноволновому поглощению приводят также
флуктуации электрического поля в кристалле, смещающие
резонансную частоту, а также (при Тф0) процессы, идущие с
поглощением фононов (более подробно см. ниже в § 4).
§ 3) "ПОПЕРЕЧНЫЙ" ТЕНЗОР ДИЭЛЕКТРИЧЕСКОЙ ПРОНИЦАЕМОСТИ 151
определяется не только экситон-фононным, но также и экситон-
фо- тонным взаимодействием.
Вычислим для иллюстрации амплитуду М вероятности процесса,
которому отвечают соотношения (3,14). В этом расчете в
качестве оператора возмущения используем сумму
соотношением (1,10) гл. III. Легко убедиться в том, что
отличный от нуля результат возникает лишь при использовании
третьего приближения теории возмущений и отвечает переходу из
начального состояния в конечное через два промежуточных
состояния. Переход в первое из них соответствует уничтожению
фотона (и, к) и рождению экситона (ц, к); переход во второе
промежуточное состояние отвечает уничтожению экситона (|i, к)
и одновременному рождению экситона (fi, k - q) и фонона (q,
г), тогда как переход в конечное состояние отвечает
исчезновению экситона (ц, k - q) и рождению фотона (и, к - q).
Используя выражения (7,3а) гл. II и (1,10) гл. III, находим
где j и j' - поляризации фотонов в начальном и конечном
состоянии.
Из этого выражения следует, что при стремлении, например,
частоты со к частоте со(к0), для которой /вд (к0) = Е(к0),
величина (3,15) обращается в бесконечность, причем аналогичная
ситуация, как это легко проверить, сохраняется во всех
порядках теории возмущений. Причину этого легко понять, если
учесть, что при и ~ Е^ (к0)/й достаточно полный учет экситон-
фотонного взаимодействия приводит к тому, что, как это
показано в гл. III, вместо кулоновских экситонов и поперечных
фотонов возникают новые элементарные возбуждения- поляритоны,
закон дисперсии которых при k~k0 сказывается существенно
отличным как от закона дисперсии кулоновских экситонов, так и
от закона дисперсии поперечных фотонов в пустоте. Если же
учесть это обстоятельство с самого начала и в качестве сос-
тояний нулевого приближения выбрать поляритоны с их
перенормированным спектром, то после перехода к операторам
рождения и уничтожения поляритонов оператор энергии кристалла
принимает вид
^ Т U. к, Ц) F (к, к - q, qг) Т (j', к - q, ,ц) U [Йсо-^(к)]
[fco'-fi^k-q)]
Н - (Ю ?,р~ (к) |р (к) -f- HeL,
(3,16)
к, р
где
HeL = 2 ^(кр; к - q, р'; qr) ?р+ (к) (к - q) (bv-{-b±qr)+ . ..
pp'rkq
(3,17)
152 ТЕНЗОР ДИЭЛЕКТРИЧЕСКОЙ ПРОНИЦАЕМОСТИ КРИСТАЛЛОВ [ГЛ. IV
В (3,17) ^(к) - энергии поляритонов, aF-перенормированные кон-
станты, определяющие интенсивность поляритон-фононного взаимо-
действия. Используя (3,17), находим в первом приближении, что,
так как (со, к) = (р, к),
Y'(co, к) = у ^ 1^(кР; к - Р'; Ч/-)|26[йи-^р' (к - q)- йсо (q,
/;)].
Q> г, {)'
(3,18)
В соотношении (3,18) учтены как те процессы, которые вносят
вклад в соотношение (3,12), как и те, которым отвечают законы
сохранения (3,14) и которые формируют длинноволновый край
поглощения. После перехода к поляритонному представлению
всякое формальное различие между ними исчезает.
Выражение (3,18) конечно при любых со. Оно фактически
отвечает результату, который получается при суммировании
выражений для вероятности процесса поглощения фотона во всех
порядках теории возмущедий по константе экситон-фотонного
взаимодействия (включая, разумеется, и выражение (3,12),
отвечающее нулевому приближению). Если в соотношении (3,18)
устремить скорость света с к бесконечности (при фиксированных
со и к), оно переходит в (3,12).
Конкретные вычисления длинноволнового края экситонной полосы
поглощения (со < ,п/й) для простейшей модели молекулярного кри
сталла с одной молекулой в элементарной ячейке с
использованием формулы (3,18) проведены Конобеевым и автором
[16]. Они показывают, как и следовало ожидать, что
длинноволновое поглощение тем значительней, чем больше сила
осциллятора экситонного перехода. Это поглощение в некоторых
случаях может простираться ниже частоты ?^(0)/й на сотни
обратных сантиметров.
Дальнейшие расчеты длинноволнового поглощения были проведены
Демиденко [17]. В отличие от [16] им рассматривались кристаллы
кубической симметрии, Однако как в [16], так и в [17] не
принимались во внимание многофононные процессы, на
актуальность учета которых в теории длинноволнового поглощения
обратил внимание Нокс (см. [13], § 10В).
§ 4. Теория формы линий экситонного поглощения *) и правило
Урбаха
Выше уже подчеркивалось, что знание величины у (и, к) необ-
ходимо для определения формы линий поглощения. При у Ф 0
тензор диэлектрической проницаемости становится неэрмитовым, в
силу чего
*) Спектр экситонной люминесценции может быть найден, как
уже подчеркивалось по Введении, с помощью формулы (В,13), если
известна зависимость от частоты коэффициента поглощения х (ш).
